一、负载量对稀土钴系复合氧化物催化剂结构与催化性能的影响(论文文献综述)
王聪莹[1](2021)在《稀土基层状氢氧化物为前体构筑甘油氧化催化剂的研究》文中认为近年来,生物柴油的大规模生产造成了甘油副产物的大量过剩。将甘油转化制取高附加值产品,可以达到“变废为宝”的效果。甘油的催化氧化是一种清洁且有效的转化方式,但催化剂转化效率低和产物选择性差的问题仍有待解决。本研究借助层状金属氢氧化物的灵活可调性,合成了系列层状稀土氢氧化物、铈离子掺杂镁铝水滑石、氧化铈修饰镁铝水滑石和碳纳米管复合水滑石材料,用于制备甘油氧化反应中高活性和特定选择性的贵金属催化剂,并围绕载体的组成与催化剂的结构和催化性能之间的关系规律展开研究。主要研究内容及结论如下:(1)二维层状稀土氢氧化物(LREH)具备与水滑石(LDH)类似的结构和稀土化合物特有的性质,其催化潜能有待开发。本文使用反相微乳液法合成了十二种LREH纳米薄片,借助尿素沉积沉淀法和高温焙烧制备了LREH衍生纳米片负载金催化剂(Au/LREO),将其用于甘油氧化制乳酸反应。与文献报道合成LREH纳米片的方法相比,反相微乳液法适用的稀土元素种类更丰富,包括Y、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er和Tm。通过比较稀土离子种类对Au/LREO催化甘油氧化性能的影响,发现该类催化剂的活性大小与镧系收缩有关。相比之下,Au/LPr O催化剂中存在最强的载体-金属相互作用,LPr O可还原性载体赋予金纳米颗粒最小的尺寸、最多的Au0物种和最高的还原活性,使Au/LPr O催化剂获得了优异的催化甘油氧化制乳酸能力。这项研究为未来LREH催化剂的开发和应用提供了新的思路。(2)关于层状氢氧化铈(LCe H)纳米薄片的有效合成途径鲜有报道,这限制了其在催化领域中的应用。本文提出一种合成LCe H纳米薄片的简易方法,并在此基础上开发出富含介孔和氧空位的LCe H衍生纳米片负载金铂催化剂。用低温均相沉淀-冷冻干燥法合成的LCe H具有均一的超薄(~5 nm)纳米片形貌。LCe H前体经热处理原位形成衍生纳米片(LCe O),它由大量紧密排列的氧化铈纳米颗粒组装而成,相邻颗粒之间形成介孔。LCe O的比表面积(~112 m2/g)大于近年来文献报道的二维氧化铈材料(<84 m2/g)。更重要的是,LCe O特殊的介孔结构引起位阻效应,使负载的金铂颗粒以小尺寸镶嵌于载体表面。通过比较负载方法、金铂摩尔比和反应溶液酸碱性对Au Pt/LCe O催化剂甘油氧化性能的影响,发现硼氢化钠还原制备的Au3Pt1/LCe O催化剂在碱性条件下的甘油转化率和乳酸选择性高达86.3%和73.9%,活性明显高于Au3Pt1/Ce O2-NC纳米氧化铈催化剂,并且具有良好的循环使用性。同时,Au1Pt3/LCe O催化剂在酸性溶液中的甘油转化率高达95.2%。这项研究不仅解决了层状氢氧化铈纳米薄片的合成难题,还为甘油选择性氧化反应提供了一种更具应用前景的高效催化剂。(3)基于稀土铈元素和镁铝水滑石,构筑了铈离子掺杂镁铝水滑石(Mg5Al1-xCex-LDH)和氧化铈修饰镁铝水滑石(x Ce O2/LDH)两类载体,采用溶胶-固定法对其负载高分散纳米金颗粒。其中,Au/LDH-25%Ce O2催化剂在90℃和1 atm反应条件下的甘油转化率和乳酸选择性分别高达94.6%和76.9%,相比于Au/Mg Al-LDH、Au/Ce O2和其他贵金属基催化剂,展现出更强的催化甘油氧化制乳酸性能。研究发现,Au/Mg5Al1-xCex-LDH和Au/LDH-x Ce O2催化剂上的甘油转化率和乳酸选择性与载体中铈的引入量密切相关,而水滑石和氧化铈两种组分间的协同作用是催化剂获得高活性的关键因素。设计的两类负载型金催化剂以对水滑石载体掺杂或表面修饰的方式,实现了甘油氧化制乳酸产率的提升。(4)在无碱催化甘油氧化体系中,碳纳米管负载铂催化剂的活性较低,富含碱性的水滑石催化剂虽然具有较高的催化活性,但不利于C3产物在催化剂表面的脱附,导致所需产物的过度氧化和选择性的降低。为了改善Pt/CNT和Pt/LDH催化剂在无碱条件下的甘油氧化性能,本文利用Mg Al-LDH纳米片、CNT纳米管和Pt纳米颗粒构筑了Pt/CNT-LDH三元催化剂。实验结果表明,水滑石组分促进了三元催化剂中Pt纳米颗粒的分散,加快了甘油分子的活化,从而提高了催化剂上的甘油转化率;碳纳米管骨架降低了水滑石纳米片间的聚集程度,抑制了其对反应底物的过度吸附,提高了C3产物的选择性。经过对三元催化剂的组合方式和对甘油氧化反应条件的优化,发现催化剂Pt/CNT-LDH(1:2)在温和的反应条件(60℃,1 atm,nGLY:nPt=540)下展现出最佳的甘油氧化制甘油醛性能。
虞祥[2](2021)在《硝酸钾负载型固体超强碱的制备、表征及其在碳酸二甲酯合成中的应用》文中提出碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的有机化工中间体,在有机合成、溶剂、聚合物等领域用途广泛。论文研究固体超强碱催化剂代替传统的均相碱催化剂进行碳酸乙烯酯之间甲醇酯交换合成碳酸二甲酯,制备了La2O3-MgO、La2O3-MgO@SBA-15以及ZIF-67等负载的硝酸钾固体超强碱催化剂,考察了酯交换催化性能,得到的结论如下:首先通过共沉淀法制备出La2O3-MgO双金属氧化物载体,然后再以湿浸渍法将碱前体KNO3负载于上述载体之上。制备了一批不同碱前体负载量的催化剂,通过实验筛选得出,在该载体上,碱前体最佳的负载量为15%。通过设定不同的煅烧温度,最终确定碱前体在该载体上的转化温度为700℃。该催化剂对碳酸乙烯酯和甲醇之间的酯交换反应具有较好的催化活性,产物碳酸二甲酯最大收率可达50%左右。其次,制备了介孔硅基载体SBA-15,再以氨/水诱导水解法将La2O3-MgO双金属氧化物涂敷于SBA-15的孔隙之中,制备了一种具备有序孔结构的大比表面积载体La2O3-MgO@SBA-15,再以湿浸渍法将碱前体KNO3负载于上述载体。热重-质谱(TG-MS)结果表明在该载体上,碱前体500℃左右即开始发生明显转化,比在纯La2O3-MgO载体上的转化温度有所下降。由于具备丰富的孔道,活性组分相对不易流失。以碳酸乙烯酯和甲醇之间的酯交换反应考察催化剂的催化活性,产物碳酸二甲酯最大收率可达47.6%。最后,以Co(NO3)2·6H2O和2-甲基咪唑为前体,制备了具备一定还原性的金属有机骨架材料ZIF-67,再以湿浸渍法将碱前体KNO3负载于上述载体。通过TG-MS表征,证明碱前体在该载体上335℃左右发生转化,在380℃左右转化完全,远低于在La2O3-MgO和La2O3-MgO@SBA-15上所需温度。这是由于该载体中的Co2+具备还原性,可以通过氧化还原作用促进碱前体的转化,X射线光电子能谱(XPS)结果证实了上述观点。以催化酯交换反应制备碳酸二甲酯评价其活性,产物碳酸二甲酯的最大收率可达60%左右。同时该催化剂重复使用性较好,实验证明经重复使用4次以后,其催化活性仍保持在较高水平。
黄熙贤[3](2020)在《变价金属掺杂铁基催化剂驱动高级氧化体系高效降解四环素及机理研究》文中指出四环素类抗生素(TCs)因廉价易得和抗菌广谱被广泛应用于畜禽、水产养殖业和医疗护理业。然而,相关行业废水经处理达到相应排放标准后仍存在一定浓度TCs,致使TCs在环境介质中不断富集并可能诱导基因抗性变异,从而对环境造成污染并构成潜在的人类健康威胁。因此,TCs的高效降解和源头减量是缓解当前抗生素污染的重要课题。近年来,高级氧化技术(AOPs)通过原位产生强氧化性的活性物质,在难降解污染物的深度去除方面显示出了巨大潜力。但传统AOPs面临催化效率低、产生二次污染等难题,通过制备高效的绿色催化剂来提高活化性能是近年来的研究热点,故开展制备新型高效多相催化剂的研究具有重要意义。本文针对芬顿(Fenton)和过硫酸盐(PS)体系中氧化剂稳定、难活化的问题,以典型抗生素四环素(TC)为主要研究对象,通过耦合廉价易得的铁基材料和变价金属(铈和钴),制备了系列铁基双金属复合纳米催化剂,探究了所制备的系列催化剂在特定高级氧化体系对TC的降解作用,并阐明了相关活化机制。主要研究成果如下:(1)为了解决天然水铁矿(Fh)在芬顿体系中Fe2+再生率低的问题,采用改性氧化铈(yCeO2)修饰Fh,成功制备了新型多相光-芬顿催化剂(yCeO2/Fh),研究了其催化降解TC的性能及机理。材料表征说明具有良好可见光(Vis)吸收性能的yCeO2沉积于Fh表面。表征结果显示具有良好可见光(Vis)吸收性能的yCeO2均匀沉积于Fh表面。当yCeO2与Fh的质量比为15%时,催化60 min内TC的去除率和矿化率分别为93.6%和70.1%,动力学常数为0.01025 min-1,是同等条件下Fh的11.26倍。通过LC-MS联用检测TC降解过程中的中间产物,发现其降解路径主要以羟基化和去甲基化过程为主。体系中共存阴离子的干扰作用是导致TC在模拟废水中去除率降低的主要原因。自由基猝灭实验和电子自旋共振检测显示·OH在TC降解过程中起主要作用。机制探究表明引入yCeO2后的Fh/光-芬顿体系,可通过光生e-协同Ce4+/Ce3+氧化还原循环作用,加速体系中Fe2+和Ce3+的再生反应,进而利用Fe2+或Ce3+对H2O2的活化效应,产生大量·OH,实现体系中TC的高效降解。(2)Fh广泛存在于地表环境中,廉价易得。为了解决Fh自身光敏性差和开展其在以SO4·-为主导的高级氧化体系中的高效应用,提出了利用外源金属钴掺杂Fh制备不同过硫酸盐催化剂的思路,通过调控Fh中Co2+含量,经高温煅烧后获得Fh-c400,CoFe2O4和CoO/CoFe2O4催化剂,并探究他们在Vis-PS体系中降解TC的性能及光助催机理。研究表明,CoO/CoFe2O4异质结对TC具有良好的催化降解性能。当5%CoO/CoFe2O4复合体投加量为0.3 g·L-1,PS浓度为2.0 mM时,中性条件下60min内可去除96.1%的TC,明显高于Fh-c400和CoFe2O4。5%CoO/CoFe2O4对TC的矿化率为69.3%,且经3次循环使用后对TC的降解率仍可达88.2%,效率的降低主要受催化过程中CoO的腐蚀作用影响。与单一的CoFe2O4和CoO相比,CoO/CoFe2O4展示出良好的光响应性和导电性,对TC具有最高的催化降解能力,这主要归因于以下两个方面:(a)CoO与CoFe2O4的界面相互作用加速了CoO/CoFe2O4异质结在Vis下光生h+-e-对的分离和迁移速率,促进PS的单e-活化反应和Fe3+的还原效应,增加体系中SO4·-产量;(b)PS对e-的捕获可加速光生载荷子的产生。(3)为了进一步提高过硫酸盐体系的活化效率,并应对CoO在过硫酸盐体系中离子浸出率高的问题,选用结构稳定的Co3O4,将强还原剂零价铁(nZVI)负载于生物模板法合成的yCo3O4上,形成新型nZVI/yCo3O4纳米复合物,探究其在不同pH条件下活化PS催化降解TC的性能和自由基活化机理。一系列表征证明磁性nZVI/yCo3O4成功合成,且比纯Co3O4和yCo3O4有更大的比表面积,导致催化活性位点增多。通过参数优化实验发现当10%nZVI/yCo3O4剂量和PS浓度为0.1 g·L-1和0.9 mM时,在初始pH分别为3.0,6.0和9.0时,催化15 min内TC的去除率分别达97.6%,93.4%和77.3%。nZVI/yCo3O4复合材料在PS体系中连续循环催化4次后,仍可获得优异的TC降解率和矿化率,这主要得益于离子的浸出效应受到抑制。机制探究揭示了nZVI/yCo3O4/PS体系中以环境pH为“转换开关”的新的活性物质驱动路径:即酸性条件下以产非自由基活性物质(1O2)为主,碱性条件下以产自由基活性物质(SO4·-/·OH)为主的活化机制,且与不同pH条件下nZVI的供电子能力及过渡金属铁和钴之间的M(n+1)+/Mn+氧化还原能力密切相关。LC-MS分析表明TC在nZVI/yCo3O4/PS体系中有两条主要降解路径,且大部分中间产物可降解为小分子物质,甚至矿化成H2O和CO2。综上所述,本研究发展了廉价高效的铁基双金属复合催化剂,克服了铁基材料适用范围窄、活化性能差、稳定性差的不足,为治理修复四环素类污染提供新策略,也为拓宽经济环保的铁基复合催化剂在高级氧化领域的应用提供理论依据。
杨宇[4](2020)在《储油罐VOCs催化燃烧催化剂的制备与性能研究》文中指出易挥发性有机物(VOCs)的排放治理是目前我国污染防治攻坚战的重要内容之一,同时也是国家大气污染防治计划的一项重要内容。VOCs的排放既可以加重PM 2.5大气污染,同时还会对人体造成直接伤害。随着经济的不断发展,我国石油炼化行业的加工量快速增加,2019年我国全年的原油加工总量约为6.52亿吨,这使得我国石油炼化行业VOCs的排放量也不断增大。目前我国石油炼化行业VOCs年排放量约占全国VOCs年总排放量的15.5%。因此,减少石油炼化行业的VOCs排放量已成为石油炼化行业日常生产中的重要任务。储油罐VOCs的排放是炼油厂无组织VOCs的主要排放源,消除储油罐VOCs以减少储油罐VOCs排放量迫在眉睫。催化燃烧法因其经济有效的特点广泛应用于治理VOCs污染领域。催化燃烧法治理VOCs污染的技术核心是催化剂,催化剂的催化燃烧活性及稳定性不仅直接影响VOCs的治理效果,还直接影响该方法的应用成本。因此,高活性、高稳定性及低成本催化燃烧催化剂的制备成为了目前科研工作者们研究的热点。本研究致力于高活性、高稳定性及低成本催化燃烧催化剂的研发。苯系物是储油罐VOCs中最难消除的有机物组分,储油罐VOCs中的苯系物主要以甲苯为主。因此,首先使用甲苯作为模型反应物筛选出了最佳匹配性的贵金属活性组分Pd-Pt,并对其催化反应活性稳定性及催化燃烧储油罐VOCs模拟气等性能进行了测试。研究发现添加少量助金属Pt可以增加Pd物质的分散度和活性氧物质供应性能,助金属Pt的添加还可以适当调节催化剂表面酸性,有利于提升催化剂催化燃烧储油罐VOCs的活性及抗积碳性能。进一步对提升Pd-Pt基催化燃烧催化剂抗积碳性能进行了研究,发现所制备的Pd-Pt基催化剂在催化燃烧低浓度甲苯过程中,甲苯在催化剂酸性中心上反应生成稠环芳烃不是导致催化剂积碳的关键因素,催化剂积碳主要是由甲苯催化燃烧过程中产生的CO在贵金属Pd0相上发生歧化反应产生积碳引起的;研究还发现碱性氧化物K2O会降低贵金属Pd活性组分的活性氧物质供应性能,并且K2O还会促进贵金Pd0相的生成,从而降低Pd-Pt基催化燃烧催化剂的抗积碳性能;储氧材料Ce O2会提升贵金属Pd活性组分的活性氧物质供应性能和催化剂中Pd O相的含量,从而提升Pd-Pt基催化燃烧催化剂的抗积碳性能。在Pd-Pt基催化燃烧催化剂抗SO2中毒性能研究中,发现添加少量助金属Pt可以降低贵金属Pd活性组分对SOX的吸附能力,同时还可以防止贵金属Pd活性组分与SOX反应;研究还发现使用介孔载体负载MgO优先吸附SOX可以进一步保护贵金属Pd活性组分,从而进一步提升催化剂的抗SO2中毒性能,同时MgO使生成的硫酸盐物质也高度分散在催化剂表面,降低了硫酸盐物质的热分解温度,有利于催化剂焙烧再生,再生脱硫后的催化燃烧催化剂性能良好。本研究最后通过贵金属活性组分与非贵金属氧化物组分协同催化的方法降低了贵金属活性组分负载量。通过研究发现贵金属Pd-Pt活性组分与铜锰复合氧化物组分联合使用所制备的催化燃烧催化剂具有良好的催化性能。使用储氧材料Ce O2部分取代铜锰复合氧化物可以进一步提升催化剂的催化性能。最后将成型的催化燃烧催化剂与现有商业化催化燃烧催化剂进行了对比研究,对比研究结果显示本文中所制备的Pd-Pt/MgO/4.4Cu1Mn1OX/1Ce O2/γ-Al2O3催化燃烧催化剂具有更加良好的储油罐VOCs催化燃烧性能,且该催化剂制备方法简单易行,具有良好的工业化前景。
刘思佳[5](2020)在《过渡金属复合氧化物催化N2O分解反应研究》文中认为N2O是一种危害性极大的温室气体,对自然环境造成严重的温室效应。化工生产中的尾气排放是N2O主要来源之一,伴有低浓度NO、O2等杂质气体。本论文主要采用共沉淀法和浸渍法制备了铁系尖晶石氧化物催化剂和负载型钴系金属氧化物催化剂。采用XRD、BET、XPS和H2-TPR对催化剂进行了织构性能测定,通过固定床反应器对催化剂进行N2O催化分解反应活性评价,并对催化剂的高温稳定性与抗杂质气体的能力进行考察。首先制备了一系列 AxFe1-xFe2O4(A=Co、Mg、Zn、Mn、Ni、Fe,x=0、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0)尖晶石氧化物催化剂,并筛选出高活性的催化剂。在评价条件下,采用共沉淀法制备的Co0.8Fe0.2Fe2O4催化剂活性最佳,495℃时N2O转化率为99.98%。金属Co的掺杂使催化剂的结晶度变小,增大了催化剂的比表面积;钴离子与铁离子之间的相互作用提升了催化剂氧化还原的能力,加快了催化剂表面活性位的更新速度,提高了催化剂催化分解N2O的活性。催化剂中γ-Al2O3的加入降低了 Co0.8Fe0.2Fe2O4在高温状态下的结晶度,使催化剂在过高的焙烧温度条件下,仍保持良好的催化活性。但是,催化剂抗杂质气体(NO、O2)性能较弱,催化活性受杂质气体影响而降低。为进一步提升催化剂的催化活性和抗杂质气体的能力,在双金属催化剂的基础上掺杂金属M(M=Ce、La、Ni、Mg、Sr)制备了一系列MxCo0.8Fe0.2Fe2O4复合金属氧化物催化剂,并考察金属M的掺杂量对催化剂性能的改善。在评价条件下,La0.3Co0.8Fe0.2Fe2O4催化活性最佳,450℃时可将N2O完全分解。金属La的少量掺杂生成了钙钛矿型氧化物Co0.4Fe0.6LaO3的微小晶粒,增大了催化剂的比表面积,使Fe-O、Co-O的键能降低。这促进了 N2O分解反应的进行,增强了催化剂抗杂质气体的能力。为增强催化剂高温耐受性能,实验中制备了La0.3Co0.8Fe0.2Fe2O4/40%γ-Al2O3 催化剂。催化剂中γ-Al2O3 的加入降低了催化剂在高温焙烧条件下的结晶度,使催化剂具有较好的高温稳定性。为进一步降低催化剂制备成本,实验中采用浸渍法制备了一系列金属负载量为5%的负载型钴系氧化物催化剂NyCos-y/γ-Al2O3/ZrO2(N=Ni、Cu、Fe),并考察不同载体种类与金属负载量对催化剂性能的影响。其中,Ni2.5Co2.5/ZrO2催化活性最佳。金属Ni、Cu、Fe的加入提升了催化剂的氧化还原能力,不同程度上促进了催化剂的催化活性(Ni>Cu>Fe);与γ-Al2O3对比,ZrO2具有一定的催化活性,负载金属后所制备的催化剂活性更高。较低的金属负载量使得催化剂高温焙烧后仍具有良好的金属分散度,使催化剂具有较优的高温稳定性和较强的抗杂质气体的能力,降低了催化剂的制备成本。
赵国峥[6](2020)在《介孔氧化铈基材料制备及降解有机物作用机理》文中研究说明本论文以微波辅助软模板法制备系列有序介孔氧化铈(CeO2)基纳米催化材料、生物模板法制备无序介孔CeO2。借助X-射线衍射(XRD)、N2-吸附脱附及扫描电子显微镜(SEM)等分析表征手段研究了制备条件对CeO2的形貌、结构及性能的调控规律,阐明了软模板法制备有序介孔材料及生物模板法制备无序介孔材料的形成机制。同时以催化湿式过氧化(CWPO)反应体系降解丙烯腈废水中的有机物,对材料的催化活性、选择性和稳定性进行评价,阐明了介孔CeO2基催化材料降解有机物的作用机理。研究内容及结果主要为五部分:(1)基于协同作用机理,以硝酸铈为前驱体,聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(F127)为软模板剂,微波辅助技术制备了有序介孔CeO2。系统研究了F127添加量、微波加热温度、微波加热时间及酸改性条件对样品结构、形貌及表面性能的影响规律,提出微波辅助软模板法生成介孔结构的机理。通过丙烯腈废水中有机物的CWPO降解试验,揭示介孔CeO2材料的性能及作用机理。结果表明:5mmol硝酸铈中添加2g F127,100℃反应60min,550℃煅烧6h得到形貌规整的球形颗粒堆积的介孔CeO2,比表面积为350.1m2/g,平均孔径为9.06nm,硫酸酸化能显着提高CeO2表面酸性。CeO2吸附有机物机理包括静电作用和表面络合作用,为化学型吸附。CWPO催化降解试验中,商品CeO2的COD去除率为35.6%,而酸化介孔CeO2达到89.3%。(2)基于氧化物掺杂理论,以硝酸铈和硅酸钠为原料、F127为模板剂在微波辅助加热下制备出了介孔分子筛复合材料CeO2-SBA-16。系统研究了硅源和铈源的投加量、搅拌时间及微波反应时间对CeO2-SBA-16的物相结构及形貌的影响。并将制备的CeO2-SBA-16用于微波辅助湿式催化氧化(MW-CWPO)降解丙烯腈废水试验,阐明其吸附催化性能和作用机理。结果表明:铈源投加量5%、搅拌60min、微波反应温度100℃、反应时间80min,获得材料比表面积317.5m2/g,平均孔径6.937nm。CeO2-SBA-16在60min的时间达到吸附平衡,COD吸附率为51.2%。催化试验中CeO2-SBA-16投加量为1.0g时,丙烯腈废水COD去除率可达到80%以上。(3)基于等离子体共振原理,在有序介孔CeO2的基础上,采用沉积-沉淀法和光还原法制备等离子体复合材料Ag/Ag Cl/CeO2。系统地研究了Ag负载量对催化剂的结构、形貌及吸光性能的影响。并研究了Ag/Ag Cl/CeO2在可见光-CWPO催化联用体系(photo-CWPO)的催化性能,阐明催化作用机理。结果表明:2mmol硝酸银负载的Ag/Ag Cl/CeO2比表面积为317.5m2/g,平均孔径8.82nm,禁带宽度为2.9e V,Ag/Ag Cl增强了CeO2对400~700nm可见光的吸收能力。在photo-CWPO试验体系,COD去除率由单一CWPO体系的51%提高到photo-CWPO体系的90.1%,催化剂重复使用5次后COD去除率仍能达到84.8%。(4)基于生物矿化及仿生学原理,以多糖为生物模板剂制备无序介孔CeO2,系统考察不同模板剂、模板剂浓度、煅烧温度对无序介孔CeO2结构和形貌的影响,揭示多糖模板合成介孔材料的机理。并通过制备材料在微波辅助CWPO(MW-CWPO)体系中对丙烯腈和苯酚的降解过程研究,阐明介孔CeO2的催化活性机理。结果表明:以0.02mol硝酸铈为前驱体,分别以10%壳聚糖、1%海藻酸钠、5%淀粉为生物模板剂,400℃煅烧制备的三维网状无序介孔CeO2的比表面积分别为220.37 m2/g、256.43m2/g、210.0m2/g,平均孔径分别为3.66nm、12.87nm、7.13nm。在MW-CWPO降解试验中,微波反应20min,丙烯腈和苯酚降解完成,COD去除率符合Arrhenius经验模型中的二级动力学过程,相关系数R2达0.95以上。(5)基于离子掺杂原理,软模板法制备了银掺杂氧化铈材料Ag/CeO2。阐明了Ag的掺杂对介孔CeO2的结构形貌的影响。在连续流CWPO反应体系,阐明Ag/CeO2降解有机物的途径和作用机理。结果表明:5mmol硝酸铈、2mmol硝酸银中添加2g F127,100℃反应60min,550℃煅烧6h得到形貌规整的介孔Ag/CeO2,比表面积297.2m2/g,平均孔径8.57nm。CWPO体系中,Ag/CeO2为催化剂COD去除率93.4%比CeO2催化剂的COD去除率提高约10%。在CWPO体系中,Ag/CeO2的催化性是由CeO2的Lewis酸位、碱位和独特的氧化还原性质共同作用的结果。该论文有图101幅,表21个,参考文献190篇。
葛玥[7](2020)在《稀土精矿脱磷除钙及其NH3-SCR脱硝机理研究》文中认为随着我国经济的高速增长,为人们生活提供便利的燃煤电厂等由于使用化石燃料的消耗增多,导致环境污染问题日益加重。我国氮氧化物排放量从2011年开始虽有下降趋势可依旧排放量很高,控制氮氧化物排放迫在眉睫。烟气脱硝技术是近十年氮氧化物控制中最重要的技术,工业常用的是选择性催化还原法,在这种方法中催化剂显得尤为重要,工业常用的钒基催化剂有成本高以及耐久性差等缺点,所以研究新型SCR催化剂为目前的研究热点。近几年来,越来越多的研究者对Ce、Fe、Mn、La等元素混合制备的催化剂进行研究,发现Ce、La等稀土元素的掺杂会大幅度提高脱硝性能。内蒙古自治区白云鄂博稀土矿是目前为止世界上稀土含量最多的矿床,共有71种元素包括铁铈镧等元素,为我们制备矿物催化剂提供了基础。本文利用碳酸钠和氯化铵对白云鄂博稀土精矿进行脱磷除钙的处理。对不同温度、不同添加量制备的催化剂进行研究。通过XRF和XRD对催化剂的矿相及元素含量进行探究;SEM、BET对催化剂的形貌进行研究;NH3/NO-TPD和H2-TPR对催化剂的理化特性及氧化还原性进行表征;原位红外实验研究了不同处理样品表面在气体的吸附以及反应路径。根据上述表征方法得到主要研究结论如下:(1)通过NH3-SCR活性评价装置对催化剂的NOx转化率进行检测。稀土精矿与碳酸钠质量比为5:1,焙烧温度为500℃,稀土精矿与氯化铵的质量比为1:2,氯化温度340℃,氧化温度为500℃制得的催化剂在反应温度为300℃,催化剂表现出最高的脱硝活性,NOx转化率最高可达到78%。(2)通过XRF和XRD对催化剂的矿相以及元素含量进行分析。经XRD分析,得出经过碳酸钠和碳酸钠-氯化铵处理后的稀土精矿发现,在矿相上局部形成Ce7O12,而没有形成其他新物质。磷灰石和独居石的峰强降低,相对含量降低,由XRF中得出碳酸钠处理后的稀土精矿含P的物质在Na2CO3的作用下去除一部分,P的含量由13.91%减少到6.94%,Ce、La等活性组分的含量增多,含量为61.51%。碳酸钠-氯化铵处理稀土精矿氟碳钙铈矿的衍射峰完全消失,氟碳铈矿的衍射峰降低,由XRF中得出含Ca的物质在碳酸钠-氯化铵复合处理的作用下去脱去大部分,Ca的含量由16.16%减少到4.91%,Ce、La等活性组分的含量增多,含量为68%。通过BET、SEM、TPD和TPR等表征方法研究发现:随着碳酸钠-氯化铵处理后表面出现裂缝及凹陷,比表面积增大,对反应气体NO、NH3在碳酸钠-氯化铵处理后的稀土精矿表面的吸脱附,氧化还原性增强。(3)通过原位红外实验对反应气体NO、NH3在碳酸钠-氯化铵处理后的稀土精矿表面的吸附情况。当温度高于300℃时,在碳酸钠-氯化铵复合处理稀土精矿表面主要以Lewis酸位上的NH3的形式的吸附,少部分以Br?nsted酸位上的NH4+的吸附;碳酸钠-氯化铵复合处理稀土精矿表面活性位大部分由单齿硝酸盐、桥式硝酸盐物种占据。碳酸钠-氯化铵复合处理稀土精矿表面同时存在两种反应机理,少量吸附氧促使NH3脱氢形成NH2,随后与气态NO发生反应,并生成中间产物NH2NO,随后分解为H2O和N2,以上反应过程为E-R机理。含-NO2类物质与NH3物种发生反应并生成NH4NO2,随后分解为H2O和N2,此为L-H反应机理。各种硝酸盐类物质与各类NH3的反应强度相对较大,所以在反应温度350℃主要以L-H反应机理为主。
王震[8](2020)在《非均相催化剂活化过一硫酸盐去除水中典型氯代烃的研究》文中研究指明氯代烃具有极强的毒性,在环境中难以自然降解,因此,氯代烃污染的修复一直是环境工程领域重点关注的问题。本次研究制备了纳米CoFe2O4、碳纳米管负载CoFe2O4(CNTs-CoFe2O4)和氮硫共掺杂石墨烯负载CoFe2O4(ns/GO-CoFe2O4)三种非均相钴系催化剂,对比研究了三种催化剂活化过一硫酸盐(PMS)对三氯乙烯的降解效果;针对难以氧化降解的四氯化碳,构建了以活化PMS为基础,添加HCOONa作为电子供体的还原体系。主要结论如下所示:(1)催化剂表征结果显示:纳米CoFe2O4存在明显的团聚,颗粒粒径在150-200 nm之间,比表面积为12.83 m2/g,CNTs-CoFe2O4和ns/GO-CoFe2O4改善了团聚问题,减小了颗粒的粒径(50-150 nm),增大了比表面积(45.68和60.12m2/g);三种材料呈现典型的尖晶石特征,所有元素在材料中所占比例均与预设值类似。(2)在pH=11时,三种催化剂活化PMS对三氯乙烯降解效果最佳,强酸(pH≤3)和强碱(pH≥13)会抑制降解效果;温度的升高、催化剂投加量和PMS浓度的增加在一定程度促进体系对TCE的降解,然而过多的催化剂投加量和PMS浓度将会对整个反应体系产生负面影响;所有条件下TCE的降解过程可用伪一级动力学拟合。(3)催化剂的催化效果随回用次数的增加出现轻微下降;在中性条件下,CoFe2O4中钴离子的溶出量约为0.32 mg/L,CNTs-CoFe2O4和ns/GO-CoFe2O4中钴溶出量更低(0.21和0.023 mg/L),酸性条件(pH=3)会略微增大离子的溶出。(4)自由基鉴定显示,·OH和SO4·-是三种催化剂活化PMS体系降解TCE的主要活性物质,其中·OH的贡献率最大。三氯乙烯脱氯过程中有少量中间产物的产生,最终产物为CO2、H2O和Cl-。(5)ns/GO-CoFe2O4活化PMS协同HCOONa体系在360 min内对1 mg/L四氯化碳去除率为87.7%。其降解率随温度的升高、催化剂投加量和PMS浓度的增加而增大;HCOONa浓度的增加可在一定范围内促进四氯化碳的降解,过多的HCOONa会产生负面影响;该体系对四氯化碳降解的最佳pH范围是5-9,CO2·-是该体系下实现四氯化碳降解的主要活性物质。
金武[9](2020)在《还原钙钛矿型复合氧化物制备高分散纳米金属催化剂及其性能研究》文中指出基于我国的能源结构,通过将煤或生物质气化得到合成气,再由合成气直接制乙醇具有重要的战略意义和应用前景。CO氧化不仅可以应用于空气净化、封闭式CO2激光器以及汽车尾气排放处理等方面,还可以用作探针反应测试催化剂的性能,具有重要的理论和实际研究意义。Cu-Co双金属的结构和组成决定了其催化合成气直接制乙醇的性能。本文通过柠檬酸络合辅助的等体积浸渍法制备了Zr O2负载的钙钛矿型复合氧化物La0.95Ce0.05Co0.7Cu0.3O3。还原后的催化剂被用于合成气直接制乙醇的反应中,考察了负载量、空速和压力对催化性能的影响并且利用XRD、TEM、N2吸附-脱附、H2-TPR等表征手段对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂中活性组分以Cu-Co合金的形式存在,且Cu-Co合金高度分散于载体表面,而La-Ce-O以复合氧化物的形式存在。通过分析表征与性能之间的关系,探索催化剂结构对性能的影响。采用柠檬酸络合辅助的等体积浸渍法制备了系列不同Fe-Co比例的钙钛矿前驱体La Fe0.9-xCoxPt0.1O3/Si O2。经低温还原后形成Pt/La Fe1-xCoxO3/Si O2-La2O3,高温还原后形成Co-Pt/La Fe O3/Si O2-La2O3。测试了不同温度还原后的CO氧化性能,进一步探究催化剂结构对性能的影响。
史亮[10](2020)在《负载型多组份钴基催化剂的制备及其活化过硫酸氢盐降解模拟染料废水的研究》文中进行了进一步梳理基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术(AOPs)因其氧化性强、反应条件温和与适用范围广的优势成为污水处理领域的研究热点。过渡金属Co可以有效活化过一硫酸盐(PMS)产生SO4·-来降解染料废水,但Co具备一定的毒性,过多的析出会导致水体二次污染。本文采用γ-Al2O3作为催化剂的载体,借助载体具备较大比表面积与孔容的特点,采用浸渍法制备出负载型钴基催化剂Co/γ-Al2O3,后续引入稀土金属Ce和贵金属Ru对其进行改性,制备出负载型多组分钴基催化剂Co-Ce/γ-Al2O3和Co-Ce-Ru/γ-Al2O3。本研究模拟染料废水罗丹明B(Rh B)的脱色率为催化剂性能的评价指标,对催化剂的制备条件如金属盐负载量、浸渍温度、浸渍顺序、元素配比与焙烧温度等进行了多重优化,并结合XRD、拉曼光谱、氮气物理吸附、XPS、ESR与ICP-OES等多种表征手段对催化剂的性能和结构进行了分析,主要结果如下。(1)Co/γ-Al2O3催化剂的优选制备条件为:载体粒径20目,负载量6wt%,浸渍温度35℃,动态浸渍4 h后450℃焙烧3 h。Co/γ-Al2O3为具有较大比表面积的介孔材料,表面的活性组分主要是已Co3O4的形式存在,随着焙烧温度升高表面逐渐向Co Al2O4转变,催化剂活化PMS体系中产生的自由基为·OH和SO4·-。在25°C条件下,催化剂用量为0.5 g/L,PMS的量为0.5 g/L,Rh B的浓度为50 mg/L时效果较好且经济最优。(2)引入稀土金属Ce对催化剂进行修饰,结果表明Co-Ce/γ-Al2O3的性能优于Co/γ-Al2O3。催化剂的优选制备条件为:Co-Ce比例1:1总负载量6wt%,35℃动态下Co-Ce共浸渍4 h后,450℃焙烧3 h。Co-Ce/γ-Al2O3为具有较大比表面积的介孔材料,Ce的引入使得催化剂表面的活性组分分布更加均匀同时生成还原性更强的Co0,且Ce3+的存在提供了更多的氧空位从而提高催化活性,其活化PMS体系中产生的自由基为·OH和SO4·-。对所制备的催化剂进行了四次重复利用,结果表明其具备的较好的耐用性。(3)引入贵金属Ru后的催化剂为Co-Ce-Ru/γ-Al2O3,其性能要优于Co-Ce/γ-Al2O3,催化剂的优选制备条件为:CoCe Ru比例2:3:1,总负载量6wt%,35℃动态下CoCe Ru共浸渍4 h,450℃焙烧3 h。催化剂为具有较大比表面积的介孔材料,表面活性组分分布均匀且存在还原性较强的Co0,热重分析表明引入Ce Ru后催化剂的热稳定性最高,ICP-OES表明CoCe Ru/γ-Al2O3金属离子溶出最少稳定性最高,活化PMS体系中产生的自由基为·OH和SO4·-。催化剂进行四次重复利用仍具备较好的降解效果,这表明其具备的较好的耐用性。(4)在保持金属盐负载总量为6wt%的前提下,引入稀土金属Ce和贵金属Ru替代其中的Co。结果表明在降低Co负载量的同时,改性后的催化剂性能更加优越,热稳定性更强,同时溶出的金属离子更少。
二、负载量对稀土钴系复合氧化物催化剂结构与催化性能的影响(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、负载量对稀土钴系复合氧化物催化剂结构与催化性能的影响(论文提纲范文)
(1)稀土基层状氢氧化物为前体构筑甘油氧化催化剂的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
一、绪论 |
1.1 甘油选择性氧化的研究概况 |
1.1.1 甘油选择性氧化的研究目的及意义 |
1.1.2 甘油选择性氧化制取乳酸的研究背景及进展 |
1.2 活性相及载体与负载型催化剂性能之间的关系 |
1.2.1 活性相对催化剂甘油氧化性能的影响 |
1.2.2 载体对催化剂甘油氧化性能的影响 |
1.3 层状金属氢氧化物催化材料 |
1.3.1 层状双金属氢氧化物 |
1.3.2 层状稀土氢氧化物 |
1.4 论文选题依据及研究思路 |
二、实验方法及表征手段 |
2.1 实验原料与试剂 |
2.2 表征仪器及条件 |
2.2.1 扫描电子显微镜(SEM) |
2.2.2 透射电子显微镜(TEM) |
2.2.3 X射线粉末衍射(XRD) |
2.2.4 热重分析(TG-DTG) |
2.2.5 电感耦合等离子发射光谱(ICP-OES) |
2.2.6 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
2.2.7 X射线光电子能谱(XPS) |
2.2.8 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
2.2.9 CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD) |
2.2.10 O_2程序升温脱附(O_2-TPD) |
2.2.11 比表面积分析(BET) |
2.2.12 元素分析 |
2.3 甘油催化氧化实验 |
2.3.1 常压实验方法 |
2.3.2 高压实验方法 |
2.3.3 产物分析及数据处理 |
三、LREH衍生纳米片负载金催化剂的制备及其甘油氧化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验方法 |
3.2.1 层状稀土氢氧化物纳米片的合成 |
3.2.2 层状稀土氢氧化物衍生纳米片负载金催化剂的制备 |
3.2.3 其他氧化物负载金催化剂的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 层状稀土氢氧化物载体的特征分析 |
3.3.2 催化剂的形貌和结构特征分析 |
3.3.3 催化剂表面电子结构和氧化还原能力分析 |
3.3.4 稀土离子种类对催化剂甘油氧化性能的影响 |
3.3.5 甘油氧化反应条件的优化 |
3.3.6 不同氧化物负载金催化剂的甘油氧化性能比较 |
3.4 本章小结 |
四、LCeH衍生纳米片负载金铂催化剂的制备及其甘油氧化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验方法 |
4.2.1 层状氢氧化铈和其衍生纳米片的合成 |
4.2.2 层状氢氧化铈衍生纳米片负载金铂催化剂的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 层状氢氧化铈和其衍生纳米片的特征分析 |
4.3.2 催化剂的结构和形貌特征分析 |
4.3.3 催化剂表面电子结构和氧化还原能力分析 |
4.3.4 负载方法对催化剂甘油氧化性能的影响 |
4.3.5 金铂摩尔比对催化剂在碱性条件下的甘油氧化性能影响 |
4.3.6 金铂摩尔比对催化剂在无碱条件下的甘油氧化性能影响 |
4.3.7 甘油氧化反应路径推测 |
4.3.8 催化剂甘油氧化活性比较 |
4.3.9 催化剂循环稳定性评价 |
4.4 本章小结 |
五、铈改性水滑石负载金催化剂的制备及其甘油氧化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 铈掺杂镁铝水滑石负载金催化剂的制备及其甘油氧化性能研究 |
5.2.1 铈掺杂镁铝水滑石及其负载金催化剂的制备 |
5.2.2 载体的特征分析 |
5.2.3 催化剂的形貌结构与表面性质分析 |
5.2.4 铈引入量对催化剂甘油氧化性能的影响 |
5.3 氧化铈修饰镁铝水滑石负载金催化剂的制备及其甘油氧化性能研究 |
5.3.1 氧化铈修饰镁铝水滑石及其负载金催化剂的制备 |
5.3.2 载体的特征分析 |
5.3.3 催化剂的形貌结构与表面性质分析 |
5.3.4 氧化铈负载量对催化剂甘油氧化性能的影响 |
5.4 本章小结 |
六、碳纳米管/水滑石负载铂催化剂的制备及其甘油氧化性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 实验方法 |
6.2.1 碳纳米管/水滑石载体的制备 |
6.2.2 碳纳米管/水滑石负载铂催化剂的制备 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 催化剂的形貌特征分析 |
6.3.2 催化剂的结构特征分析 |
6.3.3 催化剂表面元素价态和氧化还原性能分析 |
6.3.4 催化剂的甘油氧化性能评价 |
6.3.5 甘油氧化反应条件的优化 |
6.3.6 催化剂循环稳定性评价 |
6.4 本章小结 |
七、结论与展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者攻读博士学位期间的论文情况及学术活动 |
(2)硝酸钾负载型固体超强碱的制备、表征及其在碳酸二甲酯合成中的应用(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
缩写、符号清单 |
1 绪论 |
2 文献综述 |
2.1 固体超强碱的制备 |
2.1.1 非负载型固体超强碱 |
2.1.2 负载型固体超强碱 |
2.2 固体超强碱的催化应用 |
2.2.1 烯烃异构化 |
2.2.2 Michael加成反应 |
2.2.3 酯交换反应 |
2.2.4 Knoevenagel缩合反应 |
2.2.5 羟醛缩合反应 |
2.2.6 其他反应 |
2.3 本论文的研究思路及研究内容 |
3 实验方法 |
3.1 原料、药品与设备 |
3.2 催化剂表征 |
3.2.1 X射线衍射分析 |
3.2.2 X射线能谱分析 |
3.2.3 X射线光电子能谱分析 |
3.2.4 傅里叶变换红外光谱分析 |
3.2.5 扫描电子显微镜分析 |
3.2.6 透射电子显微镜分析 |
3.2.7 N2 等温吸附-脱附 |
3.2.8 热重-质谱分析 |
3.2.9 CO_2-程序升温脱附分析 |
3.3 催化剂的催化性能评价及应用 |
3.4 产物分析 |
4 固体超强碱催化剂K/La_2O_3-MgO的制备、表征与应用 |
4.1 前言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.2.1 La2O3-MgO载体制备 |
4.2.2 n K/La2O3-MgO-x制备 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 负载量对催化性能的影响 |
4.3.2 煅烧温度对催化性能的影响 |
4.3.3 XRD表征 |
4.3.4 FT-IR表征 |
4.3.5 SEM表征 |
4.3.6 CO2-TPD表征 |
4.3.7 不同反应条件对反应的影响 |
4.3.8 催化剂循环使用性 |
4.4 本章小结 |
5 固体超强碱催化剂K/La_2O_3-MgO@SBA-15 的制备、表征与应用 |
5.1 前言 |
5.2 催化剂的制备 |
5.2.1 SBA-15 制备 |
5.2.2 La_2O_3-MgO@SBA-15 载体制备 |
5.2.3 nK/La_2O_3-MgO@SBA-15-x制备 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 TG-MS表征 |
5.3.2 负载量对催化性能的影响 |
5.3.3 煅烧温度对催化性能的影响 |
5.3.4 XRD表征 |
5.3.5 FT-IR表征 |
5.3.6 TEM表征 |
5.3.7 N_2 等温吸附-脱附表征 |
5.3.8 CO_2-TPD表征 |
5.3.9 不同反应条件对反应的影响 |
5.3.10 催化剂循环使用性 |
5.4 本章小结 |
6 固体超强碱催化剂K/ZIF-67 的制备、表征与应用 |
6.1 前言 |
6.2 催化剂的制备 |
6.2.1 ZIF-67 制备 |
6.2.2 n K/ZIF-67-x制备 |
6.3 实验结果与讨论 |
6.3.1 TG-MS表征 |
6.3.2 XRD表征 |
6.3.3 FT-IR表征 |
6.3.4 XPS表征 |
6.3.5 EDX表征 |
6.3.6 SEM表征 |
6.3.7 N_2 等温吸附-脱附表征 |
6.3.8 催化性能测试 |
6.3.9 催化剂循环使用性 |
6.4 本章小结 |
7 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
作者简历 |
(3)变价金属掺杂铁基催化剂驱动高级氧化体系高效降解四环素及机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
论文中主要符号表 |
第一章 绪论 |
1.1 四环素类抗生素污染 |
1.1.1 四环素类抗生素污染的种类与来源 |
1.1.2 四环素类抗生素污染的分布特征及环境风险 |
1.2 四环素类抗生素的处理技术 |
1.2.1 生物法 |
1.2.2 物理法 |
1.2.3 化学法 |
1.3 芬顿/过硫酸酸盐高级氧化技术 |
1.3.1 芬顿高级氧化技术 |
1.3.2 过硫酸酸盐高级氧化技术 |
1.3.3 协同催化高级氧化技术 |
1.4 耦合铁基纳米材料在高级氧化体系中研究进展 |
1.4.1 铁矿物性质及在高级氧化体系中的应用 |
1.4.2 纳米零价铁性质及在高级氧化体系中的应用 |
1.4.3 合成铁氧化物性质及在高级氧化体系中的应用 |
1.5 本课题研究目的、内容和技术路线 |
1.5.1 研究目的及意义 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 研究技术路线 |
第二章 实验材料、仪器与方法 |
2.1 实验试剂和药品 |
2.2 实验仪器 |
2.3 材料表征方法 |
2.3.1 X射线衍射(XRD)表征 |
2.3.2 材料表面形貌(SEM/TEM-EDX)表征 |
2.3.3 傅里叶变换红外(FT-IR)光谱表征 |
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)表征 |
2.3.5 UV-vis固体漫反射光谱(DRS)表征 |
2.3.6 比表面积及孔隙分析 |
2.3.7 零点电位分析 |
2.3.8 溶液总有机碳(TOC)分析 |
2.3.9 三维荧光光谱分析 |
2.3.10 磁力性能表征 |
2.3.11 电感耦合等离子质谱分析 |
2.3.12 电子顺磁共振(ESR)波谱分析 |
2.3.13 液相色谱-质谱(LC-MS)分析 |
2.4 光电化学表征方法 |
2.4.1 瞬态和稳态荧光光谱 |
2.4.2 光电流和阻抗性能测试 |
2.5 催化降解实验及氧化剂含量分析 |
2.5.1 污染物的催化降解实验 |
2.5.2 污染物的浓度检测 |
2.5.3 氧化剂的浓度检测 |
2.5.4 材料表面Fe~(2+)浓度检测 |
第三章 氧化铈改性水铁矿光-芬顿催化剂的制备及其降解TC的机理研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 材料 |
3.2.2 催化剂制备 |
3.2.3 实验方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 材料结构和形貌表征 |
3.3.2 傅里叶变换红外(FT-IR)光谱和X射线能谱(XPS)分析 |
3.3.3 复合材料的光学性能探究 |
3.3.4 不同体系下合成材料的催化性能 |
3.3.5 yCeO_2/Fh降解TC的影响因素分析 |
3.3.6 矿化作用探究 |
3.3.7 常见阴离子的影响 |
3.3.8 实际水样应用 |
3.3.9 TC中间产物和降解路径分析 |
3.3.10 催化降解反应机理 |
3.4 本章小结 |
第四章 水铁矿衍生CoO/CoFe_2O_4 复合体的制备及其活化PS降解TC的机理研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 材料 |
4.2.2 催化剂制备 |
4.2.3 分析方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 材料结构和形貌表征 |
4.3.2 傅里叶变换红外(FT-IR)光谱和X射线能谱(XPS)分析 |
4.3.3 材料光学性能表征 |
4.3.4 不同催化剂的TC降解性能 |
4.3.5 CoO/CoFe_2O_4 降解TC的影响因素分析 |
4.3.6 常见阴离子的影响 |
4.3.7 矿化作用和材料稳定性 |
4.3.8 光电化学性能分析 |
4.3.9 催化降解反应机理 |
4.4 本章小结 |
第五章 氧化钴负载nZVI复合材料的制备及其活化PS降解TC的机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 材料 |
5.2.2 催化剂制备 |
5.2.3 分析方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 材料结构和形貌表征 |
5.3.2 材料比表面积和孔径分析 |
5.3.3 材料化学成分和磁性分析 |
5.3.4 nZVI/yCo_3O_4 的催化性能和浸出离子探究 |
5.3.5 TC降解的影响因素分析 |
5.3.6 常见阴离子及其浓度的影响 |
5.3.7 实际水样应用 |
5.3.8 循环实验和矿化性能对比分析 |
5.3.9 TC中间产物和降解路径分析 |
5.3.10 不同pH_i下的催化降解反应机理 |
5.4 本章小结 |
结论与展望 |
结论 |
创新点 |
展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
(4)储油罐VOCs催化燃烧催化剂的制备与性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
创新点 |
第一章 绪论 |
1.1 前言 |
1.2 炼油厂挥发性有机物 |
1.3 苯系物VOCs |
1.4 VOCs催化燃烧催化剂 |
1.4.1 负载型贵金属催化剂 |
1.4.2 非贵金属氧化物催化剂 |
1.4.3 介孔材料 |
1.4.4 整体式催化剂 |
1.5 VOCs催化燃烧反应机理 |
1.6 催化燃烧催化剂积碳研究 |
1.7 催化燃烧催化剂抗硫中毒研究 |
1.8 选题依据与研究内容 |
1.8.1 选题依据 |
1.8.2 研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验材料与试剂 |
2.2 催化剂制备 |
2.3 催化剂表征方法 |
2.3.1 X射线衍射表征(XRD) |
2.3.2 氮气吸-脱附表征 |
2.3.3 氨气程序升温脱附表征(NH_3-TPD) |
2.3.4 氧气程序升温脱附表征(O_2-TPD) |
2.3.5 氢气程序升温还原表征(H_2-TPR) |
2.3.6 二氧化硫程序升温脱附表征(SO_2-TPD) |
2.3.7 透射电镜表征(TEM) |
2.3.8 X射线光电子能谱表征(XPS) |
2.3.9 原位红外透射光谱表征 |
2.3.10 傅里叶红外光谱表征(FT-IR) |
2.3.11 热重质谱联用表征(TG-MS) |
2.3.12 催化剂硫含量检测 |
2.4 催化剂性能评价 |
2.4.1 催化剂活性评价 |
2.4.2 催化剂抗积碳性能评价 |
2.4.3 催化剂抗SO_2中毒性能评价 |
第三章 贵金属催化剂提高催化燃烧性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 单一贵金属催化剂催化燃烧甲苯 |
3.2.2 双贵金属催化剂催化燃烧甲苯 |
3.2.3 Pd-Pt基催化剂催化燃烧油罐VOCs模型气 |
3.2.4 Pt、Pd和Pd-Pt基催化剂表征 |
3.2.5 Pd-Pt基催化剂抗积碳性能评价 |
3.3 本章小结 |
第四章 贵金属催化剂抗积碳性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 K、Ce的添加对Pd-Pt基催化剂抗积碳性能影响 |
4.2.2 抗积炭催化燃烧催化剂表征 |
4.2.3 Pd-Pt基催化剂积碳机理研究 |
4.2.4 TG-MS表征检验CO_2浓度评价催化剂积碳量的准确性 |
4.3 本章小结 |
第五章 Pd-Pt基催化剂抗SO_2中毒性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 Pd、Pt、Pd-Pt活性组分抗SO_2中毒性能研究 |
5.2.2 MgO对Pd-Pt基催化剂抗SO_2中毒性能影响 |
5.2.3 抗SO_2中毒催化燃烧催化剂表征 |
5.2.4 Pd-Pt/γ-Al_2O_3与Pd-Pt/MgO/γ-Al_2O_3催化剂抗SO_2中毒机理 |
5.2.5 Pd-Pt/MgO/γ-Al_2O_3再生催化剂性能研究 |
5.3 本章小结 |
第六章 非贵金属组分降低Pd-Pt负载量研究 |
6.1 引言 |
6.2 结果与讨论 |
6.2.1 非贵金属组分与Pd-Pt协同催化燃烧甲苯 |
6.2.2 催化剂抗SO_2中毒性能研究 |
6.2.3 催化燃烧油罐VOCs模型气的研究 |
6.3 本章小结 |
第七章 总结及展望 |
7.1 总结 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
学位论文数据集 |
(5)过渡金属复合氧化物催化N2O分解反应研究(论文提纲范文)
学位论文数据集 |
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 N_2O的概述 |
1.2 N_2O的来源 |
1.3 N_2O的危害 |
1.4 N_2O的消除方法 |
1.5 直接催化分解N_2O机理 |
1.6 直接催化分解N_2O催化剂研究进展 |
1.6.1 贵金属负载型催化剂 |
1.6.2 分子筛型催化剂 |
1.6.3 金属氧化物催化剂 |
1.7 立论依据及研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验药品及设备 |
2.2 催化剂的制备 |
2.3 催化剂的评价 |
2.4 催化剂的表征 |
第三章 铁系尖晶石氧化物催化性能的研究 |
3.1 AFe_2O_4尖晶石型氧化物催化性能的研究 |
3.2 不同组成Co_xFe_(1-x)Fe_2O_4催化性能的研究 |
3.3 制备方法对催化剂性能的影响 |
3.4 沉淀剂种类对催化剂性能的影响 |
3.5 催化剂高温稳定性的考察 |
3.5.1 Co_(0.8)Fe_(0.2)Fe_2O_4高温稳定性的考察 |
3.5.2 Co_(0.8)Fe_(0.2)Fe2O4/γ-Al_2O_3高温稳定性的考察 |
3.6 催化剂抗杂质气体性能的考察 |
3.7 本章小结 |
第四章 La修饰的Co_(0.8)Fe_(0.2)Fe_20_4复合金属氧化物催化性能的研究 |
4.1 不同金属修饰的C_(0.8)Fe_(0.2)Fe_2O_4催化性能的研究 |
4.2 不同La掺杂量对催化剂性能的影响 |
4.3 催化剂高温稳定性的考察 |
4.3.1 La_(0.3)Co_(0.8)Fe_(0.2)Fe_2O_4高温稳定性的考察 |
4.3.2 La_(0.3)Co_(0.8)Fe_(0.2)Fe_2O_4/γ-Al_2O_3高温稳定性考察 |
4.4 催化剂抗杂质气体性能的考察 |
4.5 本章小结 |
第五章 负载型钴系金属氧化物催化性能及研究 |
5.1 负载型金属氧化物催化剂的初步筛选 |
5.2 不同制备方法对催化性能的影响 |
5.3 不同金属负载量对催化剂性能的影响 |
5.4 催化剂高温稳定性能的考察 |
5.5 催化剂抗杂质气体性能的考察 |
5.6 本章小结 |
第六章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
作者和导师简介 |
附件 |
(6)介孔氧化铈基材料制备及降解有机物作用机理(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
abstract |
变量注释表 |
1 绪论 |
1.1 稀土催化材料研究现状 |
1.2 介孔材料研究进展 |
1.3 介孔氧化铈的制备进展 |
1.4 氧化铈在废水治理中的应用进展 |
1.5 研究意义、内容及技术路线 |
2 试验部分 |
2.1 试验原料与试剂 |
2.2 试验仪器 |
2.3 试验方法 |
2.4 表征方法 |
2.5 性能测试方法 |
3 有序介孔氧化铈的制备及吸附催化机理 |
3.1 模板剂添加量对样品结构形貌的影响 |
3.2 微波反应温度对样品形貌的影响 |
3.3 微波反应时间对样品形貌的影响 |
3.4 酸化条件对样品表面酸性的影响 |
3.5 有序介孔氧化铈形成机理分析 |
3.6 有序介孔氧化铈吸附性能及机理 |
3.7 有序介孔氧化铈催化性能及机理 |
3.8 本章小结 |
4 分子筛复合氧化铈的制备及催化机理 |
4.1 铈源浓度对样品结构形貌的影响 |
4.2 搅拌时间对样品形貌的影响 |
4.3 微波反应时间对样品形貌的影响 |
4.4 分子筛复合介孔氧化铈的吸附性能 |
4.5 分子筛复合介孔氧化铈的催化性能 |
4.6 本章小结 |
5 等离子体复合介孔氧化铈的制备及催化机理 |
5.1 银负载量对样品结构形貌的影响 |
5.2 银负载量对样品光吸收性能影响 |
5.3 等离子体复合介孔氧化铈的催化性能 |
5.4 等离子体复合介孔氧化铈的催化机理 |
5.5 本章小结 |
6 无序介孔氧化铈的制备及催化机理 |
6.1 模板剂种类对样品结构形貌的影响 |
6.2 模板剂浓度对样品形貌的影响 |
6.3 煅烧温度对样品形貌的影响 |
6.4 无序介孔氧化铈的形成机理分析 |
6.5 无序介孔氧化铈的催化性能 |
6.6 无序介孔氧化铈的催化机理 |
6.7 本章小结 |
7 银掺杂介孔氧化铈的制备及催化机理 |
7.1 银掺杂对介孔氧化铈结构形貌的影响 |
7.2 银掺杂介孔氧化铈的催化性能 |
7.3 银掺杂介孔氧化铈的催化机理 |
7.4 本章小结 |
8 结论、创新点及展望 |
8.1 结论 |
8.2 创新点 |
8.3 展望 |
参考文献 |
查新结论 |
作者简历 |
学位论文数据集 |
(7)稀土精矿脱磷除钙及其NH3-SCR脱硝机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1.绪论 |
1.1 课题背景及意义 |
1.1.1 氮氧化物的形成 |
1.1.2 氮氧化物的危害 |
1.2 烟气脱硝技术 |
1.2.1 NH_3-SCR脱硝技术基本原理 |
1.2.2 NH_3-SCR脱硝技术反应机理 |
1.2.3 NH_3-SCR脱硝催化剂 |
1.3 白云鄂博稀土精矿 |
1.3.1 矿相组成 |
1.3.2 元素成分 |
1.4 国内外研究现状 |
1.4.1 稀土氧化物NH_3-SCR脱硝催化剂研制 |
1.4.2 天然矿物低温NH_3-SCR催化剂研制 |
1.5 研究目的及研究内容 |
1.5.1 研究目的 |
1.5.2 研究内容 |
1.6 技术路线 |
2.材料与方法 |
2.1 催化剂制备所用仪器及药品 |
2.1.1 制备所用仪器 |
2.1.2 制备所用药品 |
2.1.3 催化剂所用原料 |
2.2 催化剂的制备 |
2.3 催化剂表征仪仪器和分析方法 |
2.3.1 活性评价装置及SCR性能测试 |
2.3.2 催化剂表征仪器 |
2.4 原位红外表征 |
2.4.1 催化剂表面NH_3/NO+O_2的吸附 |
2.4.2 催化剂表面NH_3/NO+O_2热稳定性 |
2.4.3 瞬态DRIFTS实验 |
2.5 本章小结 |
3.脱磷除钙对脱硝性能的影响 |
3.1 不同处理温度对脱硝性能的影响 |
3.1.1 添加碳酸钠的焙烧温度对脱硝性能的影响 |
3.1.2 添加氯化铵的焙烧温度对脱硝性能的影响 |
3.2 不同处理温度对脱硝性能的影响 |
3.2.1 添加碳酸钠的添加量对脱硝性能的影响 |
3.2.2 添加氯化铵的添加量对脱硝性能的影响 |
3.3 碳酸钠-氯化铵复合处理对脱硝性能的影响 |
3.4 本章小结 |
4.脱磷除钙稀土精矿制备过程的表征 |
4.1 对不同处理的样品表面结构分析 |
4.1.1 X射线衍射分析(XRD) |
4.1.2 X射线荧光光谱分析(XRF) |
4.1.3 比表面积及孔径分析(BET) |
4.1.4 扫描电子显微镜形貌分析(SEM) |
4.2 对不同处理的样品催化性质分析 |
4.2.1 催化剂表面吸附NH_3 的能力(NH_3-TPD) |
4.2.2 催化剂表面吸附NO的能力(NO-TPD) |
4.2.3 催化剂表面氧化还原特性(H2-TPR) |
4.3 本章小结 |
5.脱磷除钙稀土精矿的原位红外 |
5.1 催化剂表面NH_3/NO+O_2的吸附 |
5.1.1 催化剂表面NH_3吸附 |
5.1.2 催化剂表面NO+O2吸附 |
5.2 催化剂表面NH_3/NO+O_2热稳定性 |
5.2.1 催化剂表面NH_3的热稳定性 |
5.2.2 催化剂表面NO+O2的热稳定性 |
5.3 瞬态DRIFTS实验 |
5.3.1 催化剂表面NH_3+NO+O_2之间的反应 |
5.3.2 催化剂表面NO+O_2+NH_3之间的反应 |
5.4 机理分析 |
5.5 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
在学研究成果 |
致谢 |
(8)非均相催化剂活化过一硫酸盐去除水中典型氯代烃的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 氯代烃的来源与危害 |
1.2 氯代烃污染状况 |
1.3 典型氯代烃的物理化学性质 |
1.4 氯代烃污染修复研究进展 |
1.4.1 物理法 |
1.4.2 生物法 |
1.4.3 化学法 |
1.5 非均相钴系催化剂活化PMS的研究进展 |
1.5.1 钴氧化物 |
1.5.2 钴-金属氧化物 |
1.5.3 金属尖晶石 |
1.6 碳基材料在活化PMS体系中的应用研究进展 |
1.6.1 碳基材料活化PMS |
1.6.2 杂原子改性碳基材料活化PMS |
1.6.3 碳基材料负载金属氧化物活化PMS |
1.7 基于活化PMS的还原体系研究进展 |
1.7.1 超氧自由基(O·~-) |
1.7.2 二氧化碳阴离子自由基(CO_2·~-) |
1.8 研究目的与内容 |
1.8.1 研究目的 |
1.8.2 研究内容 |
1.8.3 技术路线 |
第2章 催化剂的制备与表征 |
2.1 引言 |
2.2 实验材料与表征方法 |
2.2.1 实验材料 |
2.2.2 实验仪器 |
2.3 催化剂的制备与表征 |
2.3.1 催化剂的制备 |
2.3.2 催化剂的表征 |
2.4 本章小结 |
第3章 非均相钴系催化剂活化PMS体系去除TCE的影响因素研究 |
3.1 引言 |
3.2 材料与方法 |
3.2.1 实验材料与仪器 |
3.2.2 实验方法 |
3.2.3 分析测试方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 CoFe_2O_4-PMS体系去除TCE |
3.3.2 CNTs-CoFe_2O_4 活化PMS对 TCE的去除 |
3.3.3 ns/GO-CoFe_2O_4 活化PMS对 TCE的去除 |
3.4 本章小结 |
第4章 不同体系降解TCE催化剂的回用及金属溶出研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验材料与方法 |
4.2.1 实验材料 |
4.2.2 实验仪器 |
4.2.3 实验方法 |
4.2.4 分析方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 CoFe_2O_4-PMS体系下催化剂的回用 |
4.3.2 CNTs-CoFe_2O_4 活化PMS体系下催化剂的回用 |
4.3.3 ns/GO-CoFe_2O_4 活化PMS体系下催化剂的回用 |
4.4 小结 |
第5章 非均相钴系催化剂活化PMS降解TCE的机理及途径分析 |
5.1 引言 |
5.2 实验材料与方法 |
5.2.1 实验材料 |
5.2.2 实验仪器 |
5.2.3 实验方法 |
5.2.4 分析方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 CoFe_2O_4-PMS体系下去除TCE的机理 |
5.3.2 CNTs-CoFe_2O_4 活化PMS体系下去除TCE的机理 |
5.3.3 ns/GO-CoFe_2O_4 活化PMS体系下去除TCE的机理 |
5.3.4 TCE的降解途径分析 |
5.4 本章小结 |
第6章 非均相钴系催化剂活化PMS协同甲酸钠还原CT的研究 |
6.1 引言 |
6.2 材料与方法 |
6.2.1 实验材料与仪器 |
6.2.2 实验方法 |
6.2.3 分析测试方法 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 不同体系对CT去除的对比 |
6.3.2 催化剂投加量对CT去除的影响 |
6.3.3 CT初始浓度对CT去除的影响 |
6.3.4 初始pH值对CT去除的影响 |
6.3.5 PMS浓度对CT去除的影响 |
6.3.6 HCOONa浓度对CT去除的影响 |
6.3.7 温度对CT去除的影响 |
6.4 CT还原脱氯机理讨论 |
6.4.1 自由基鉴别 |
6.4.2 CT的还原降解机理推测 |
6.5 本章小结 |
第7章 结论与建议 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 建议 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
(9)还原钙钛矿型复合氧化物制备高分散纳米金属催化剂及其性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 合成气制乙醇的研究背景 |
1.1.2 CO氧化的研究背景 |
1.2 反应机理 |
1.2.1 合成气制乙醇的机理 |
1.2.2 CO氧化的机理 |
1.3 催化剂体系 |
1.3.1 合成气制乙醇的催化剂体系 |
1.3.2 CO氧化的催化剂体系 |
1.4 钙钛矿 |
1.4.1 钙钛矿复合氧化物简介 |
1.4.2 钙钛矿复合氧化物的制备 |
1.4.3 钙钛矿复合氧化物的应用 |
1.5 本论文研究的思路、内容和创新点 |
1.5.1 研究目的和思路 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 创新点 |
第2章 实验装置和实验方法 |
2.1 实验药品与实验仪器 |
2.1.1 实验药品 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂制备 |
2.3 催化剂表征 |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 场发射透射电子显微镜(TEM) |
2.3.3 N_2物理吸附-脱附等温线 |
2.3.4 程序升温还原(TPR) |
2.4 催化剂性能测试 |
2.4.1 固定床反应器 |
2.4.2 固定床CO氧化反应装置 |
第3章 镧铈复合氧化物修饰的Cu-Co合金催化剂用于乙醇合成 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 催化剂的制备 |
3.2.2 催化剂的性能测试 |
3.2.3 催化剂的表征 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂的XRD表征 |
3.3.2 催化剂的TEM表征 |
3.3.3 催化剂的N_2吸附-脱附表征 |
3.3.4 催化剂的H_2-TPR表征 |
3.3.5 负载量对催化剂催化性能的影响 |
3.3.6 空速对催化剂催化性能的影响 |
3.3.7 压力对催化剂催化性能的影响 |
3.4 小结 |
第4章 高分散Pt基催化剂用于低温CO氧化反应 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 催化剂的制备 |
4.2.2 催化剂的表征 |
4.2.3 催化剂的性能测试 |
4.3 不同Fe-Co比例催化剂的实验结果与讨论 |
4.3.1 催化剂的XRD测试 |
4.3.2 催化剂的TEM测试 |
4.3.3 催化剂的TPR测试 |
4.3.4 催化剂的性能测试 |
4.3.5 催化剂稳定性测试 |
4.4 本章小结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 问题和展望 |
5.3 本文的创新之处 |
参考文献 |
发表论文和参加科研情况说明 |
致谢 |
(10)负载型多组份钴基催化剂的制备及其活化过硫酸氢盐降解模拟染料废水的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 染料废水的排放现状 |
1.2 染料废水的特性与危害 |
1.3 染料废水的传统处理方式 |
1.3.1 物理法 |
1.3.2 化学法 |
1.3.3 生物法 |
1.4 高级氧化技术 |
1.4.1 基于羟基自由基的高级氧化技术 |
1.4.2 基于硫酸根自由基的高级氧化技术 |
1.5 催化剂活化过硫酸的研究现状 |
1.5.1 催化剂制备方法 |
1.5.2 均相催化剂 |
1.5.3 非均相催化剂 |
1.6 研究目的和主要内容 |
1.6.1 研究目的和意义 |
1.6.2 本文研究的主要内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂制备方法 |
2.3 催化剂表征方法 |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 拉曼光谱(Raman) |
2.3.3 氮气物理吸附(BET) |
2.3.4 热重分析(TG) |
2.3.5 扫描电镜(SEM) |
2.3.6 透射电镜(TEM) |
2.3.7 X射线能谱分析(XPS) |
2.3.8 电子自旋共振光谱(ESR) |
2.3.9 金属离子溶出(ICP-OES) |
2.4 催化剂的活性评价和计算方法 |
第三章 负载型钴基催化剂的制备及催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂制备条件优化 |
3.2.1 载体粒径对催化剂性能的影响 |
3.2.2 浸渍液浓度对催化剂性能的影响 |
3.2.3 浸渍状态对催化剂性能的影响 |
3.2.4 浸渍时间对催化剂性能的影响 |
3.2.5 浸渍温度对催化剂性能的影响 |
3.2.6 焙烧时间对催化剂性能的影响 |
3.2.7 焙烧温度对催化剂性能的影响 |
3.3 催化剂的表征 |
3.3.1 X射线衍射(XRD) |
3.3.2 拉曼光谱(Raman) |
3.3.3 氮气物理吸附(BET) |
3.3.4 能谱分析(EDS) |
3.3.5 X射线能谱分析(XPS) |
3.3.6 电子自旋共振光谱(ESR) |
3.4 催化剂的应用体系研究 |
3.4.1 催化剂投加量的影响 |
3.4.2 PMS投加量的影响 |
3.5 本章小结 |
第四章 稀土金属掺杂的负载型钴基催化剂的制备及性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂制备条件优化 |
4.2.1 Ce和La掺杂对催化剂性能的影响 |
4.2.2 浸渍顺序对催化剂性能的影响 |
4.2.3 CoCe比例对催化剂性能的影响 |
4.2.4 焙烧温度对催化剂性能的影响 |
4.3 催化剂的重复利用 |
4.4 催化剂的表征 |
4.4.1 X射线衍射(XRD) |
4.4.2 拉曼光谱(Raman) |
4.4.3 氮气物理吸附(BET) |
4.4.4 X射线能谱分析(XPS) |
4.4.5 电子自旋共振光谱(ESR) |
4.5 催化剂的应用体系研究 |
4.5.1 催化剂投加量的影响 |
4.5.2 PMS投加量的影响 |
4.5.3 反应温度的影响 |
4.6 本章小结 |
第五章 贵金属掺杂的负载型稀土金属钴基催化剂的制备及性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备条件优化 |
5.2.1 Ru 掺杂对催化剂性能的影响 |
5.2.2 Ru比例对催化剂性能的影响 |
5.2.3 浸渍顺序对催化剂性能的影响 |
5.2.4 焙烧温度对催化剂性能的影响 |
5.3 催化剂的重复利用 |
5.4 催化剂的表征 |
5.4.1 X射线衍射(XRD) |
5.4.2 拉曼光谱(Raman) |
5.4.3 氮气物理吸附(BET) |
5.4.4 热重分析(TG) |
5.4.5 X射线能谱分析(XPS) |
5.4.6 电子自旋共振光谱(ESR) |
5.4.7 金属离子溶出(ICP-OES) |
5.5 催化剂应用体系研究 |
5.5.1 催化剂投加量的影响 |
5.5.2 PMS投加量的影响 |
5.5.3 反应温度的影响 |
5.6 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文与取得的其他成果 |
四、负载量对稀土钴系复合氧化物催化剂结构与催化性能的影响(论文参考文献)
- [1]稀土基层状氢氧化物为前体构筑甘油氧化催化剂的研究[D]. 王聪莹. 内蒙古大学, 2021(10)
- [2]硝酸钾负载型固体超强碱的制备、表征及其在碳酸二甲酯合成中的应用[D]. 虞祥. 浙江大学, 2021(02)
- [3]变价金属掺杂铁基催化剂驱动高级氧化体系高效降解四环素及机理研究[D]. 黄熙贤. 华南理工大学, 2020
- [4]储油罐VOCs催化燃烧催化剂的制备与性能研究[D]. 杨宇. 中国石油大学(北京), 2020
- [5]过渡金属复合氧化物催化N2O分解反应研究[D]. 刘思佳. 北京化工大学, 2020
- [6]介孔氧化铈基材料制备及降解有机物作用机理[D]. 赵国峥. 辽宁工程技术大学, 2020(01)
- [7]稀土精矿脱磷除钙及其NH3-SCR脱硝机理研究[D]. 葛玥. 内蒙古科技大学, 2020(12)
- [8]非均相催化剂活化过一硫酸盐去除水中典型氯代烃的研究[D]. 王震. 中国地质大学(北京), 2020(08)
- [9]还原钙钛矿型复合氧化物制备高分散纳米金属催化剂及其性能研究[D]. 金武. 天津大学, 2020(02)
- [10]负载型多组份钴基催化剂的制备及其活化过硫酸氢盐降解模拟染料废水的研究[D]. 史亮. 佛山科学技术学院, 2020(01)