一、Relationship Between Structures and Reactivity of Polycyclic Arenes Toward Hydrogenation（论文文献综述）
赵潇[1]（2021）在《COx催化加氢制高附加值化学品》文中进行了进一步梳理COx（CO/CO2）来源广泛,价格低廉。若利用可再生能源得到的氢,将COx转化为高附加值化学品对缓解我国化石资源紧缺、降低化石资源依赖以及能源和环境的可持续发展具有重要意义。本文围绕COx催化转化开展了一系列工作。通过乙二胺四乙酸二钠盐（EDTA-2Na）改性制备了Nax-Fe-Co催化剂,该催化剂可以有效地将CO2转化为高附加值的化学品(C2-C4=和C5-C11)。XRD分析表明,Co和EDTA-2Na有助于增强Fe的抗烧结性。在煅烧EDTA-2Na辅助制备的样品过程中,EDTA4-可以分解为有机小分子,从而促进铁种类的还原。同时EDTA-2Na中的钠可改善催化剂表面的碱度,有利于改善烃的产物分布。用于费托合成（Fischer-Tropsch synthesis,FTS）的负载型铁催化剂主要是以氧化铝和二氧化硅为载体。然而,金属与载体强的相互作用阻碍了活性相碳化铁的形成,使得催化剂活性较低。在本论文研究中,通过EDTA络合浸渍制备了10Fex Ey Na/Al2O3催化剂,通过带正电荷的羟基（OH2+）与[Fe（EDTA）]-配合物阴离子之间的库仑相互作用来提高氧化铝载体上铁物种的分散度。原位红外实验表明,EDTA辅助制备的催化剂更容易富集活性物种,从而提高了CO的转化率。使用尿素共沉淀法合成了不同Zn含量的Zn O-Zr O2固溶体,并与H-ZSM-5沸石组成双功能催化剂。以甲醇、二甲醚等为活性中间体,将合成气与苯一步转化为甲苯、二甲苯。研究发现,合适的Zn O-Zr O2比例显着的提高了催化性能;适宜的酸量有助于甲苯/二甲苯选择性的提升,降低副产物乙苯、C9+芳烃的选择性。沸石拓扑结构对产物分布影响明显,H-ZSM-5沸石具有和芳烃分子动力学直径相近的十元环孔道,有利于苯的活化,因此苯的转化率较高;H-ZSM-35、H-MOR沸石具有小尺寸八元环孔道不利于苯通过,且副产物乙苯的选择性较高。双功能催化剂活性中心的距离是影响催化剂性能主要因素,采用粉末混合的方式更有利于合成气与苯的转化。研究了合成气与联苯烷基化的性能,对比不同类型的分子筛发现,H-ZSM-5与ZnAlCrOx组成的双功能催化剂是较理想的催化剂。在硅铝比相同的条件下,nano-H-ZSM-5催化剂的活性高于micro-H-ZSM-5。合成气与联苯烷基化以及甲醇与联苯烷基化的稳定性测试结果表明,以合成气代替甲醇作为的甲基化试剂,不仅可以提高联苯的转化率,并且可以大大提高反应的稳定性。通过nano-H-ZSM-5进行Ce、Si、P、Mg一系列复合改性,有效地提高了4-甲基联苯（4-MBP）与4,4’-二甲基联苯（4,4’-DMBP）的选择性。最后,研究了ZnAlCrOx与分子筛H-ZSM-5,SAPO-11,H-MCM-22和H-β组成的双功能催化剂对合成气与萘的烷基化反应性能的影响。分子筛的孔道尺寸与催化剂活性成正比,与2-甲基萘（2-MN）和2,6-二甲基萘（2,6-DMN）动力学直径相当的H-ZSM-5和SAPO-11分子筛是较为理想的合成气与萘烷基化的催化剂。
亢玉红[2]（2021）在《双功能催化剂的制备及对陕北禾草沟次烟煤的催化加氢转化》文中进行了进一步梳理在受能源消费与资源环境容量双重约束的经济社会快速发展的大环境下,探索资源高效高值化利用的技术路径变得极为紧迫。陕北次烟煤储量占全国探明储量的15%,围绕其富含芳环并与特定杂原子桥连的特性,在温和条件下,解离次烟煤有机质为可溶组分,分析可溶组分有机质结构特点并进行定向转化,开发相适应的高值化利用新技术路径,助力陕北能源革命示范区的建设转型,对陕北次烟煤高值高效利用与定向转化意义重大。在本论文中,鉴于次烟煤梯级衍生液有机质组分的复杂组成,共制备了Ni/HZ-5（n）、Ni/CZ、Ni/MPYZ和Ni-Co/HPZY四种不同的双功能催化剂。考察了双功能催化剂的理化性能,研究其金属负载方式、金属负载量、不同金属负载和载体酸强度、酸性、大分子可接近性对模型化合物的CHC反应性能,以此为基础设计筛选催化剂。以禾草沟次烟煤（HSBC）为研究对象,通过3种策略获取梯级衍生液,即HSBC的等体积丙酮/二硫化碳混合溶剂（IMCDSAMS）萃取可溶组分、不可萃取部分（IEP）的乙醇解可溶组分和HSBC的乙醇解可溶组分,选择不同的双功能催化剂对梯级衍生液进行催化加氢转化（CHC）,获取不同等级的清洁液体燃料。并对梯级衍生液、清洁液体燃料和残渣的组成结构特征进行了全面的分析研究,借助各级组分特征、双功能催化剂的结构及产物详细分布,推测可能的反应机理,提出相应的优化策略。（1）分别采用不同的制备方法,调控固体酸孔道结构、可接近性和酸性位点分布,增强其催化裂解性能;以不同的负载方法,实现单金属Ni和双金属Ni-Co以化学键合作用的方式均匀一致的分散在固体酸载体上,强化其催化加氢活性,制备了不同的双功能催化剂。定性定量研究了Ni/HZ-5（n）系列双功能催化剂酸性位点的强度和数量间的关系;合成出由coffin状的MFI结构编织成的具有2 nm中孔孔道的大尺寸FAU酸性沸石复合物（CZ）载体,采用改性沉积-沉淀法制备了具有强的L酸位点和适宜B/L值的Ni/CZ;合成了具有缺陷、中孔直径约为5.5 nm的Y沸石（MPYZ）酸性载体,采用改性沉积-沉淀法耦合氧化-还原制备了具有高负载量、小颗粒度且均匀一致分散、B酸和L酸位点显着增强的Ni/MPYZ;合成了有多级孔沸石Y（HPZY）酸性载体,改性沉积-沉淀耦合NTC原位分解制备了双金属的Ni-Co/HPZY。（2）选用含不同>Car-O-和>Cal-O-的低阶煤相关的模型化合物（LRCRMCs）作为底物分子,考察Ni13%/HZ-5（n）、Ni10%/CZ、Ni10%/MPYZ和10Ni-3Co/HPZY催化剂的CHC反应活性。目标产物的选择性受催化剂可接近酸性位点强度和金属Ni（或Co）活性中心形态影响,通过优化固体酸载体的酸性位点的可接近性和酸强度,>C-O-桥键的加氢裂解反应活性显着增强;促进金属Ni活性中心向均一化和更小粒度分散的策略,芳环被高效氢化饱和生产环烷烃。结合中间体产物分布与过渡态理论计算,双功能催化剂在温和条件下将H2活化为H???H,后在固体酸载体的诱导作用下异裂为H+和H-,活性物种（H???H、H+和H-）在CHC反应中通过协同效应可高效实现芳环的氢化饱和及O原子的脱除。基于此,重构固体酸载体酸性位点的可接近和金属活性中心二者的协同效应,是提升双功能催化剂在CHC反应中催化效能的直接有效方法。除此之外,在强的酸性可接近位点和金属活性中心的协同效应下,可有效实现芳环的重排和氢化,获得多环烷烃,为环烷基液体燃料的获取提供了理论基础依据。（3）在超声辐射（USI）作用下,采用IMCDSAMS萃取HSBC,可溶部分EPHSBC的产率为18.4%。SEM形貌分析表明EPHSBC呈小颗粒集聚的形貌形态,热重分析仪（TGA）分析表明EPHSBC中有机质中芳环和杂原子以不同形式、不同强度的共价键作用结合。在Ni10%/CZ上经CHC反应后,EPCHC中新增加了环烷烃、链烯烃和氢化芳烃,且链烷烃的含量增加了21.7%,芳烃几乎被饱和,含氧化合物降低至1.1%,未检测到含氮化合物。Ni10%/CZ在EPHSBC的CHC反应中表现出了高的芳环氢化和>C-X桥键裂解催化效能,可将EPHSBC转化为清洁液体燃料。（4）IEP乙醇解可获得产率为14.8%的可溶组分ESPIEP,ESPIEP表观形貌呈光滑、团聚状形貌,TGA分析表明其结构中芳环与杂原子键合强度及方式不同。ESPIEP在Ni10%/CZ上经CHC反应后的组分(ESPCHC)中有机官能团变化显着,ESPCHC中有机质组分中链烷烃含量增加了23.4%,含氧化合物降低至7.1%,新增加了环烷烃和氢化芳烃组分,未检测出含N和S的杂原子化合物。经CHC反应后,ESPIEP中的O4物种向ESPCHC中的O1-O3物种移动,且O4物种降低显着,ESPIEP组分在Ni10%/CZ上经CHC反应过程中同时发生含杂原子的>C-X桥键裂解（特别是O原子）和芳环的氢化饱和,杂原子的脱除效率较高,可将ESPIEP组分高效转化为清洁液体燃料。（5）乙醇解HSBC获得产率为21.2%可溶组分ESPHSBC,在10Ni-3Co/HPZY上经深度加氢转化（DHC）反应后的组分(ESPDHC)中中的有机组分官能团发生了明显的变化,氢化芳环含量增加,有机组分中含杂原子官能团含量明显下降。ESPDHC有机质组分中链烷烃含量增加了18.1%,含氧化合物和芳烃降为了0,新增加了环烷烃和氢化芳烃,且环烷烃主要以烷基环烷烃和多烷基多环烷烃为主,并未检测出含N的杂原子化合物组分。ESPCHC有机质组成中的H/C比值明显升高,而O/C比值显着下降。ESPHSBC组分经DHC反应过程中同时发生含杂原子的>C-X桥键裂解、芳环的氢化饱和重排,杂原子的脱除效率较高,可将ESPHSBC组分高效转化为环烷基液体基础燃料。（6）对HSBC及其逐级衍生残渣结构分析:HSBC中的脂肪碳区和芳碳区几乎相当,IEP、IEP醇解残渣（RE）和HSBC乙醇解残渣(RHSBC)中的脂肪碳区的强度明显弱于芳香碳区。HSBC及其逐级衍生残渣芳碳摩尔量（fa）按HSBC>IEP>RE>RHSBC顺序递减,脂肪碳摩尔量(faal)按HSBC>IEP>RE>RHSBC顺序递减,亚甲基平均长度（Cn）按HSBC>RHSBC>IEP>RE顺序递减。XRPES表明HSBC及其逐级衍生残渣(IEP、RE和RHSBC)的表面以C和O元素占主导,含氧官能基团包括>C-OH、>C=O、>C-O-和>COO-。FTIRS分析表明IEP、RE和RHSBC中的芳环振动吸收拟合峰均向着低波数区间迁移,且趋于归一化的特征,HSBC及其逐级衍生残渣在150-840 oC的温度区间内质量损失速率以IEP>RE>HSBC>RHSBC的顺序逐渐降低。CPP-GC/MS分析各挥发有机物种组成特点,链烷烃和链烯烃的含量在HSBC及其逐级衍生残渣中均占有主导地位,芳烃含量变化依次以呈IEP<RE<HSBC<RHSBC的规律增加。部分芳烃同样可嵌套在煤结构分子中,残渣RE可作为多级孔碳材料制备的基体。该论文有102幅图、65个表和237篇参考文献。
林博文[3]（2021）在《生物质与煤共热解行为及协同效应研究》文中进行了进一步梳理生物质是唯一可再生碳源,而煤炭在可预见的未来仍将承担我国能源消费结构的主体。两者在热化学利用途径上存在一定的兼容性,有望通过开发生物质与煤炭的共转化技术扬长避短,这在能源战略和基础研究两个层面都具有重大现实意义。其中,共热解不仅可以直接用于制取固、液、气三相产品,同时也是气化、燃烧等其它热转化过程的前置过程,是相关技术研发中的关键环节,近十余年逐渐成为了国内外研究热点。早期的有关研究普遍关注共热解中各相产物分布的倾向性,但由于热解过程的复杂性和原料种类的多样性,目前对于协同效应内在机理的认识还较为粗浅,对于技术研发的指导意义十分有限。基于这一现状,本文开展针对生物质与煤共热解行为及协同效应的实验研究,寻求通过更多角度的实验研究突破以往的局限,为共热解协同效应的解读提供新的依据。首先,将热重-傅里叶红外联用技术应用到生物质-煤慢速共热解研究中,掌握了共热解行为及全过程的挥发产物演变曲线。研究结果表明,玉米秸秆-褐煤及玉米秸秆-烟煤共热解协同效应较弱,主要表现为共热解高温阶段残碳质量的提升,以及生物质热解肩峰的弱化。联用的傅里叶红外光谱实现了对协同效应的全程监测和追踪,结果表明生物质肩峰弱化的主要来源是包含C=O、C-O基团的小分子有机物。另外,通过管式炉模拟热重条件制备了共热解焦炭,结合扫描电镜图片及氮气吸脱附分析,揭示了慢速共热解对焦炭表面形貌和孔结构的影响,进一步印证了热重-红外观测到的协同效应。基于自行设计的微型自由落下床实验装置,研究了生物质与煤的共热解产物分布,并且在此基础上使用非线性拟合曲面和等高图对协同效应进行描述。结果表明,虽然同时满足了颗粒稳定接触和高升温速率这两项有利于协同效应的条件,共热解的实际三相产率仍未表现出明显的倾向性。玉米秸秆、竹纤维粉与褐煤的共热解焦炭产率均微幅提升,热解气和焦油产率的变化却随着生物质的种类不同发生差异。气相可燃组分CO、H2、CH4产率的变化趋势大致与总热解气产率相吻合。基于高等微分等转化率法研究了煤对生物质热解表观动力学的影响,通过使用无烟煤降低对生物质热解进程的干扰,获得了更具有代表性的动力学参数。研究结果表明,在掺混了1:1质量比的无烟煤后,玉米秸秆的热解活化能降低,而竹纤维粉的热解活化能却提升,两者变化方向相反。考虑到无烟煤本身的特性,原因很可能在于掺混无烟煤令原料热扩散率发生了变化。采用Fraser-Suzuki函数对热解速率曲线进行分峰拟合处理,并对每个虚拟组分分别进行等转化率法动力学分析,结果与全过程动力学参数基本吻合。基于以上数据复现的速率曲线与真实的实验曲线吻合度良好,验证了动力学分析的可靠性。使用管式炉模拟快速热解条件,制备了玉米秸秆-烟煤共热解焦炭,分析其理化性质和非等温燃烧行为。结果表明,共热解焦炭大微孔、介孔的比表面积和孔隙率发生了显着变化;共热解有利于碳和碱金属、碱土金属在焦炭中的停留;共热解焦炭的燃烧行为非常接近单一燃料的表现而非混合燃料,说明生物质和煤焦炭的燃烧温度区间发生了偏移和重合;共热解焦炭和混合焦炭均具有高于理论值的燃烧发热量。以上发现表明,共热解协同效应对焦炭演化的影响可能包括挥发分二次反应的积碳、干涉自由基反应和碱金属迁移等。基于自由落下床反应装置开展了玉米秸秆与褐煤、烟煤的双级热解实验研究,通过分隔生物质、煤,而非单纯共热解的方法,考察两者之间的挥发分-焦炭相互作用。与一般单级热解相比,双级热解可促进生物质、煤的挥发分二次反应,提高热解气产率,促进挥发产物的结焦积碳。拉曼光谱分析证实,作为第二级的生物质、煤焦炭的表面碳结构在双级热解条件下发生了显着变化。焦炭的燃烧实验表明,高温双级热解焦炭燃烧反应性的变化接近共热解,但程度大幅减弱。这可能是由于挥发分与焦炭的接触大幅减少,同时挥发分的反应活性也大幅降低。
张瑞荣[4]（2020）在《柴油易积炭组分在催化反应过程中的积炭规律研究》文中研究说明在柴油质量升级过程中,积炭对催化剂失活、设备结垢和管道堵塞有重大影响。因此,对积炭形成机理的认识以及对积炭性质的研究,对以后加氢催化剂的升级和工艺过程优化以减少积炭的形成具有指导意义。本文以萘（NAP）、菲（PHE）、芘（PYR）、1-甲基萘（1-MNA）、4,6-二甲基二苯并噻吩（4,6-DMDBT）、1-甲基异喹啉（1-MIQ）为模型物,在380℃条件下考察了不同体系中积炭量以及自由基的变化规律,借助13C NMR、SEM-EDS mapping、ESR等技术对积炭催化剂进行表征,分析催化剂上积炭性质随反应条件的演变规律。得到的主要结论如下:1.在催化剂条件下,积炭量和稳定自由基浓度均呈现前期快速增加,后期缓慢增加的趋势;含有S、N杂原子的芳烃类模型物比多环芳烃类模型物更容易形成积炭;多环芳烃缩合环数越多,积炭量和稳定自由基越多;甲基官能团显着促进催化剂上积炭的形成。2.两种模型物混合后反应时存在诱导和协同作用,促进积炭形成;（含硫组分+多环芳烃）比（含氮组分+多环芳烃）更容易形成积炭,积炭中自由基更多,缩合芳香环数越多,积炭快速增加阶段时长越长,积炭量越多。3.随着反应时间增加,活性自由基浓度逐渐增加（含氮模型物具有特殊性）;活性自由基彼此耦合反应与活性自由基被供氢溶剂中和反应存在竞争关系,耦合速率略大约中和速率。4.多环芳烃和4,6-DMDBT催化反应时积炭首先在催化剂载体上形成,1-MIQ的积炭首先在W活性中心形成;自由基的诱导促进了积炭的产生,多环芳烃转化过程中积炭的产生是一个匀速过程,杂环芳烃转化过程中积炭的形成是一个加速过程。5.积炭结构随着积炭增加发生变化,两种模型物稳定自由基耦合概率大于各自单独反应时的耦合概率。
赵文涛[5]（2020）在《不同柴油原料在催化反应过程中的相互作用对积炭形成的影响研究》文中认为柴油原料的劣质化导致其加工过程中极易出现催化剂的积炭失活。目前关于柴油加工过程的积炭研究仍处于表面阶段,缺乏对掺炼体系不同原料之间相互作用关系和积炭形成过程的认识。鉴于此,本文选取直馏柴油和催化柴油作为反应原料,以硫化的CoMo/γ-Al2O3为加氢催化剂,在微型反应器上研究了 380℃时不同反应比例、不同反应时间、不同加氢量、有无催化剂等条件下积炭量及稳定自由基浓度的变化趋势,同时分别探讨了积炭和液相产物油的自由基浓度的变化规律。定量研究了各个反应条件下液相族组成中芳烃（积炭前驱体）含量的变化。得出了如下结论:1.不同柴油原料的催化反应均为快速反应,0-1 min时,积炭和自由基快速生成,1-3 min时,二者生成逐渐变缓慢,3 min后二者生成都趋于稳定。不同柴油原料的热反应均无积炭的生成,缺氢条件下催化剂对柴油原料的加速脱氢是形成积炭的主要原因。催化剂上积炭量和自由基浓度变化规律基本一致,呈正相关关系。柴油催化反应积炭的生成遵循自由基机理。2.直馏柴油和催化柴油混合的反应体系,催化柴油是生成积炭的主要组分,轻质的直馏柴油对催化柴油的分散作用导致积炭在催化剂上的形成过程被抑制,从而减缓了积炭的生成。这种相互作用同样在液体族组成有所体现,混合柴油中催化柴油量的增加导致双环芳烃和三环芳烃等积炭前驱体的含量大量增加。3.供氢溶剂提供的活性氢能及时捕获柴油原料中的大分子自由基形成稳定的油品分子,是减缓柴油催化反应过程积炭生成速率的主要原因。催化柴油初期形成的积炭是可以被供氢溶剂消除的软炭类积炭,而直馏柴油产生的积炭虽然量少,但主要是不易被供氢溶剂消除的硬炭类积炭。4.体系中的自由基主要存在于积炭,积炭中的自由基浓度大约是液体产物油中自由基浓度的30-60倍。液体产物油中的自由基可能是由于反应中产生的细颗粒炭悬浮在液体产物油中所导致的。
潘柳依[6]（2020）在《煤焦油与生物油脂加氢脱氧及协同加氢工艺研究》文中进行了进一步梳理中低温煤焦油中含有大量的含氧化合物,其中主要是单环、稠环的酚类。这些酚类化合物本身就是丰富的芳烃资源。在脱氧过程中,酚类化合物的过度加氢来生产燃料油品会造成芳烃资源的严重浪费。生物油脂在生产燃料油品时,同样面临加氢脱氧精制的问题,且其中的不饱和脂肪酸在加氢脱氧过程中,较高温度下极易造成催化剂结焦失活。因此,本论文研究了选择性加氢脱氧催化剂,催化煤焦油中酚类化合物经加氢脱氧后能获得芳烃含量较高的加氢产品;进行了煤焦油与生物油脂在商业型Co-Mo/γ-Al2O3催化剂下联合加氢脱氧反应,研究了不同工艺下两者协同加氢的交互影响规律。首先,采用等体积浸渍的方法制备了以SiO2为载体的负载型二元金属Ni-M催化剂,其中二元金属选择为Ce、Co、Sn和Fe。通过BET、XRD、H2-TPR、NH3-TPD、XPS等技术对该类催化剂进行了表征分析,并以对甲酚为煤焦油中酚类的模型化合物,在小型固定床装置上进行了加氢脱氧评价试验。研究发现,二元金属Ce的加入,增强了催化剂的酸性,同时增强了活性金属Ni的分散性。此外,由于Ce与Ni的电负性差异较大,Ce掺入后使镍的电子云密度增大,激活对甲酚酚Caromatics-O键的断裂;且Ce的掺入破坏了镍原子连续排列,阻碍了酚类的芳环吸附,从而有利于提升酚类加氢脱氧DDO反应路径的选择性。而Sn掺入后会与Ni形成的Ni3Sn合晶,从而改变了对对甲酚基团加氢的优先级,有利于提升HYD反应路径。研究中以陕北某厂的混合粗酚油产品为原料,进行了27组在不同温度、LHSV和压力下的加氢实验。基于以上实验结果,建立了混合酚类化合物的反应网络和动力学模型。动力学模型可以预测不同反应条件下混合酚加氢产物的组成。经验证,模型预测产品中酚、不饱和烃和饱和烃含量的相对误差小于5%,表明该模型具有较高的可靠性。其次,研究了不同载体的负载型Ni2P催化剂对对甲酚模型化合物的选择性加氢脱氧作用。通过对催化剂的表征分析及加氢脱氧实验,得出氧化硅载体与Ni和P的氧化物前驱体之间的作用强度较小,易于形成Ni2P活性相且活性相分散度较高。以Q10为载体的催化剂的Ni2P活性中心晶粒尺寸较小,分散程度较高,催化Caromatic-O断裂作用增强,对甲酚加氢DDO反应路径选择性强,甲苯产物选择性能达到71.8%。但是,氧化硅为载体时催化剂极易造成磷流失而失活。再次,根据煤焦油中的化合物的类别,分别选用了相应的模型化合物与生物油脂进行共加氢实验。实验中,非临氢条件下,模型化合物四氢萘、十氢萘和9,10-二氢菲与生物油脂混合共加氢时,均存在脱氢-氢转移过程,促进了生物油脂的脂肪酸发生加氢脱氧。临氢条件下,四氢萘、9,10二氢菲、丁醇、1-萘醇与生物油脂混合共加氢时,脂肪酸转化率明显提高,C18链烃在产物中含量分布增大。煤焦油通过碱液萃取后得到混合酚及脱酚油。混合酚与生物油脂进行共加氢脱氧反应时,生物油脂转化率提升。脱酚油和氢化脱酚油与生物油脂混合后进行共加氢脱氧反应时,氢化脱酚油能更大程度的促进脂肪酸的加氢转化,并且抑制结焦的效果更显着。最后,在模型化合物研究的基础上,研究了两种工艺过程之下煤焦油与生物油脂联合加氢转化规律:工艺A采用煤焦油与生物油脂直接混合共加氢反应,得出生物油脂的加入量在30～40%区间内,有利于脂肪酸的转化,且加氢产物中的不饱和程度较高,但会造成较严重的结焦现象。工艺B采用两段反应设计,煤焦油经反应器I入口进料,生物油脂由反应器II入口进料。反应器I中主要发生煤焦油中含氧化合物的加氢脱氧与芳烃的加氢饱和反应。反应器Ⅱ主要发生生物油脂的催化加氢脱氧（催化剂作用）与供氢加氢脱氧（氢化煤焦油供氢作用）。工艺B中,脂肪酸加氢过程条件温和,脱氧转化率高,两个反应器的反应条件及产品组成可灵活调整,为更优的煤焦油与生物油脂联合加氢工艺。本文对针对煤焦油中大量含氧酚类化合物的选择性加氢脱氧多产BTX的问题进行了实验研究和理论分析。同时,提出了煤焦油与生物油脂进行加氢共炼的思路,为提升煤焦油及生物油脂的加氢产品的品质提供了一定了实验数据与理论依据,同时为工业上共炼生产提供了一定的参考价值。
刘聪[7]（2020）在《新型多孔SiO2负载型催化剂的制备及其加氢精制性能研究》文中指出世界经济的发展带动了油品需求量的日益增加,导致油品燃烧带来的环境污染愈发严重,世界各国相继制定越来越严格的环保法规,限制油品中硫、氮化合物及芳烃含量。我国于2019年1月1日起全面实施国VI柴油标准,在保证硫含量不大于10μg/g的情况下,进一步降低多环芳烃含量,这就对清洁油品生产技术提出了严峻挑战。高品质清洁柴油生产技术的核心在于新型高效加氢精制催化剂的设计与合成。本论文以深度脱除劣质柴油中较高含量的大分子含硫化合物和多环芳烃为目标,以调变载体结构及表面性质为思路,设计合成了新型高效加氢精制催化剂。首先,合成了高度有序的立方介孔硅铝复合材料Al-CMS（Cubic mesoporous silica）以及具有可调孔结构和形貌的介孔材料Al-NMS（Nano-scaled mesoporous silica）,制备系列NiMo负载型催化剂,以二苯并噻吩（DBT）为探针分子,研究其加氢脱硫性能及脱硫机理。另外,通过向介孔体系中引入ZSM-5纳米晶,合成了结合介孔和微孔分子筛优势的ZSM-5/NMS（ZN）复合材料,并进一步采用“软氮化”方法对复合材料进行表面氨基修饰得到N-ZN材料,进而制备系列高分散抗毒型Pt基催化剂,用于四氢萘的加氢反应,考察贵金属催化剂的加氢活性及耐硫性能。主要研究内容和成果如下:（1）采用简单温和的改良Stober合成法制备了高度有序的三维立方介孔硅基材料CMS,然后通过化学嫁接法对CMS进行Al改性,得到一系列具有不同硅铝比的介孔硅铝分子筛Al-CMS-x,并以其作为载体制备NiMo负载型催化剂,研究DBT的HDS反应性能和反应机理,结合材料及催化剂的表征结果,深入探讨了构效关系。结果表明,Al物种主要以骨架铝方式存在于Al-CMS-x材料中;Al元素的引入为纯硅基材料引入丰富的B、L酸性位点,并且能够改善金属-载体间相互作用,进一步改善活性相的分散。当硅铝比为10时,载体材料仍旧保持良好的三维立方介孔结构,具有较高的比表面积（811 m2/g）和孔容（0.84 cm3/g）,这有利于催化剂上分散良好、适度堆垛的MoS2活性相的形成,可以为DBT反应物分子提供更多可接近的活性位点,进而提高催化剂的HDS活性。所有催化剂中,NiMo/Al-CMS-10表现出较高的脱硫率(93.5%,WHSV=20 h-1)、kHDS(9.80×10-4mol·g-1·h-1)和TOF(2.48 h-1)。（2）在改良Stober合成体系中,通过简单调变扩孔剂正己烷的用量,合成出了具有不同结构的纳米尺度的有序介孔二氧化硅NMS-x,随着扩孔剂用量的增加,材料的介观结构由螺旋二维六方（p6mm）转变为高度有序的三维立方（Pm3n）,孔径逐渐增大,并且NMS-x纳米颗粒的形貌依次表现为长棒状、短棒状、立方状和球形。通过Al后改性制得不同结构的载体材料Al-NMS-x,进而制备NiMo催化剂,研究DBT的HDS反应性能和脱硫机理,深入分析材料及催化剂的表征结果,并详细探讨了载体结构对构效关系的影响。结果表明,载体结构对NiMo S活性相的形貌和分布有明显影响,进而影响催化剂本征活性;另外,还对反应物分子的扩散性能有较大影响。具有三维立方孔道结构以及较大孔径,并且具有分散良好的II型NiMo S活性相的NiMo/Al-NMS-5和NiMo/Al-NMS-7催化剂在DBT HDS反应中表现出更高的HDS活性以及良好的传质扩散性能。其中NiMo/Al-NMS-7催化剂表现出最高的HDS脱硫率（95%）、TOF(4.8 h-1)、速率常数(1.4×10-3 mol·g-1·h-1),以及有效扩散系数De(12.8×106 cm2·s-1)。（3）向具有较大三维孔道结构的NMS材料中引入ZSM-5微晶单元,合成具有不同硅铝比的介微孔复合材料ZN-x,有效结合了介孔材料和微孔分子筛的优点。复合材料具有优良的孔结构性质,表现出规整的孔道结构、高比表面积、大孔容和孔径,这有利于活性组分的负载以及反应物分子的吸附和扩散。进而,以纯材料NMS、ZSM-5和复合材料ZN-x为载体制备Pt基负载型催化剂,以四氢萘和DBT为探针分子,评价催化剂的芳烃加氢和耐硫性能。结合系列载体材料及催化剂的表征结果和构效关系研究表明,ZSM-5纳米晶的引入一方面改善了纯硅基材料与金属间的弱相互作用力,改善了Pt物种的分散,有利于形成小尺寸Pt纳米颗粒;另一方面,为复合材料载体带来了更多的酸性位,尤其是B酸位点,进而与邻近Pt颗粒形成具有耐硫性的“缺电子性”加合物。复合材料中介孔和微孔的协同贡献可以大大提高催化活性,系列催化剂中,具有优良介微孔复合结构、适宜金属-载体间相互作用、分散良好的小尺寸Pt颗粒以及增强的B酸位点的Pt/ZN-90催化剂表现出最佳的四氢萘加氢活性及耐硫能力。（4）采用尿素对复合材料ZN进行不同程度的“软氮化”处理,通过调变尿素/ZN质量比,得到系列表面氨基修饰的N-ZN载体材料,通过利用氨基官能团与Pt组分之间的配位络合作用,制备高分散Pt基催化剂,考察四氢萘加氢活性和耐硫性能。系列载体和催化剂的表征结果表明,“软氮化”处理会使载体表面富含含氮物质,导致孔道出现一定程度的堵塞,随着尿素/ZN比例的增加,材料的孔结构参数逐渐下降。适度“软氮化”处理一方面可以使材料保持良好的孔结构性质,为载体材料引入氨基功能团,进而改善Pt物种与载体之间的作用力进而促进活性组分分散,另一方面还能使载体保持适宜的酸性质。催化剂Pt/N（0.4）-ZN上形成了高度分散的小尺寸Pt颗粒,在载体B酸位的作用下进一步形成具有耐硫性的“缺电子性”加合物,进而Pt/N（0.4）-ZN在该系列催化剂中具有最高的四氢萘加氢活性和耐硫性能。
吴会会[8]（2020）在《锡林郭勒褐煤催化热溶及其热溶物加氢液化研究》文中认为本文研究不同温度、催化剂与溶剂对锡林郭勒（XLGL）褐煤热溶性能的影响,重点考察了BF3/SBA-15催化剂在不同溶剂下对其热溶性能影响,并对热溶物（TDSF）的组成结构进行表征分析。探索了不同液化反应温度与催化剂对不同TDSF加氢液化性能影响,重点是Ni-Mo-S/Al2O3催化剂对不同TDSF的催化加氢液化性能,并对液化产物进行了表征分析,结果表明:所用的四种催化剂对XLGL褐煤热溶均有一定的促进作用,热溶萃取效果依次是BF3/SBA-15>Fe S+S>SO42-/Zr O2=Fe2O3。360℃时以BF3/SBA-15催化TDSF的产率最高,在甲基萘油（CMNO）、甲基萘+10%甲醇（1-MN+10%CH3OH）和甲基萘（1-MN）溶剂热溶率分别为39.5%、58.6%和28.6%,与不加催化剂相比,分别增加了17.1%、16.4%与12.7%,表明催化剂能提高煤的热溶活性。因CMNO溶剂中含有吲哚等极性成分,能断裂煤中弱的交联键,1-MN中加入的CH3OH能与煤发生醇解反应,而催化剂的加入均能促进此两种这种反应的进行,因而热溶率明显增加;而1-MN是非极性溶剂,主要受热溶温度影响较大,其热溶率相对较低。1-MN+10%CH3OH溶剂,360℃时BF3/SBA-15催化所得的TDSF,在环己烷为溶剂条件下,经360℃Ni-Mo-S/Al2O3催化加氢液化所得液化油（CHS）收率最高,为33.1%,这是由于此温度下TDSF的芳香缩合程度较低,脂肪烃含量化合物较多,有利于TDSF的加氢液化。1-MN为溶剂不同温度的催化TDSF经加氢液化所得的CHS是以1～2环的芳香族化合物为主,在320℃较低温度TDSF的液化所得CHS中饱和环烷烃含量为6.12%,略高于360℃的TDSF液化所得CHS中5.07%的饱和环烷烃含量。催化剂的酸性和加氢活性共同影响着TDSF的加氢液化性能,三种催化剂的加氢液化效果依次为Ni-Mo-S/Al2O3>Ni/ZSM-5>Cu-Ni/Al2O3。温度对热溶物的加氢液化有很大的影响,在催化剂Ni-Mo-S/Al2O3和四氢萘为供氢溶剂的条件下,随液化温度从280℃增加到400℃,CHS的收率逐渐增加,在400℃时达到最大值60.4%。表明温度的升高有利于TDSF结构中的C-C桥键等共价键的断裂,促进前沥青烯（TI）与沥青烯（TS）的分解,有利于小分子油的生成。随温度升高CHS中的饱和环烷烃含量减少,在280℃加氢液化CHS中环烷烃最大含量达到13.5%,表明低温加氢有利于芳烃的饱和加氢。因而TDSF低温加氢液化可以用于装备潜在的喷气燃料。
别士权[9]（2020）在《煤直接液化过程中循环溶剂加氢反应行为研究》文中指出煤直接液化是指在高温、高压和氢气前提下,在供氢溶剂的作用下,把煤中含有的有机质转变为液体油的过程。其中供氢溶剂不仅可以消融、稀释、溶胀煤粒,还具备提供和转递活性氢等作用。供氢性能较好的供氢溶剂可以有效提高煤直接液化的转化率和液体油收率。因此,提升供氢溶剂的供氢能力对于提高装置的经济效益至关重要。本文以菲和萘为供氢溶剂的模型化合物,正十三烷为溶剂配置反应溶液,在煤直接液化条件下,以NiMo/Al2O3为催化剂、恒温固定床为反应装置开展菲与萘的加氢实验研究。由于NiMo/Al2O3是单功能催化剂,萘与菲单独进料时,均发生的是加氢反应,加氢深度较深,分析产物组成后提出了反应模型,并通过Powell法计算相关模型参数,优化结果较好。当萘菲混合进料时,由于萘菲化合物芳环数的区别,各化合物之间存在竞争吸附,采用Aspen Plus软件模拟了反应的平衡组成,通过BFGS算法计算萘菲混合体系的动力学参数,平均偏差为6%。分析得出,菲在一定程度上会抑制萘的加氢反应,降低反应温度和增加体积空速可以有效控制加氢反应深度,以获得供氢性能较好的供氢溶剂。本文研究了煤直接液化过程中供氢溶剂的加氢反应行为,为提高供氢溶剂的供氢能力,进而提高煤液化装置的经济效益提供了参考。
王则祥[10]（2020）在《供氢剂作用下生物质快速催化热解选择性制备芳烃的基础研究》文中提出木质纤维素类生物质有着巨大的储量,生物质资源作为唯一一种可再生的碳源在替代现有的化石能源方面有着独特的优势,但是由于其复杂的结构一直没有被高效地能源化利用,快速热解技术的出现使能源化利用生物质充满前景。沸石分子筛催化剂能够直接一步将生物质转化为芳烃类的产物,这类芳烃物质可用于现有的化工合成,或者作为燃料添加剂有着广泛的用途。HZSM-5分子筛由于其较强的酸性和适宜的孔道结构,在众多的沸石类催化剂中脱颖而出,对芳烃类产物有着优秀的选择性进而被广泛地研究。但是催化升级中催化剂活性的快速丧失和产物中高比例具有较强毒性的多环芳烃限制了该转化方式的应用。为此,本研究分别对影响催化的主要因素进行了调控,一方面对催化剂进行了金属浸渍改性,另一方面在原料中引入额外的固体氢源提高进料的氢碳比,研究了较为特殊的固体氢源甲酸钙在HZSM-5催化热解松木过程中的作用,以及双金属改性的HZSM-5在甲酸钙供氢下的芳烃产物分布,以期达到更高的MAHs产率和更稳定的催化活性。1、固体氢源作用下HZSM-5催化裂解松木对芳烃产物分布的影响在该部分的研究中探究了原料性质在HZSM-5催化热解体系中对产物分布的影响。使用了具有催化作用的甲酸钙作为固体氢源和初级脱氧催化剂,通过机械混合的方式引入催化体系。在小型固定床反应器上研究了催化裂解温度以及甲酸钙的量对最终产物分布的影响。在小型实验台上最佳的松木与催化剂之比为1:4,松木与甲酸钙之比为2:1,在温度为650℃时获得了最佳的催化效果,其中MAHs的产率达到了 9.45wt%,PAHs的产率为1.14wt%,相较于未引入甲酸钙的对照组MAHs的产率7.80wt%,PAHs的产率1.70wt%,优化了芳烃产物分布。碳酸钙作为主要的固体产物,原位脱氧减少了松木热解气的量,减少了在HZSM-5上与单环芳烃聚合的含氧化合物的量,同时甲酸钙提供的氢源促进了芳香烃的形成。来自甲酸钙的氢源和松木的热解气在HZMS-5上转化遵循烃池机制,甲酸钙提高了原料的H/Ceff,保持了烃池的活性从而促进了 MAHs的形成并降低了 PAHs的产量。结果显示减少了由PAHs形成的焦炭使得催化剂的寿命更长,稳定性实验中甲酸钙作为氢供体增强了催化剂的抗失活能力。2、双金属改性HZSM-5在甲酸钙供氢作用下催化热解松木制备单环芳烃类产物在上一章的工作中发现加入甲酸钙作为供氢剂后,原料的氢碳比提升对芳烃的产率和分布都有着较好提升和改善。本章节在此基础上继续对催化体系中的催化剂进行优化,以期达到更好的供氢效果和单环芳烃收率。对HZSM-5催化剂进行了双金属改性,使用浸渍法将Mo、Mg、Zn、Ga以组合的形式负载到HZSM-5上。考察了不同双金属改性组合、催化热解温度、催化剂用量以及甲酸钙用量对芳烃产物收率和分布的影响。在Py-GC/MS和小型固定床上进行了相关的研究实验,实验结果表明改性后的催化中,1M0.5Mg/HZSM-5催化剂具有最佳的催化效果,催化热解温度为650℃,松木与催化剂之比为1:11,松木与甲酸钙之比为1:3时有最佳的单环芳烃产率为12.79wt%,多环芳烃的产率仅为1.09wt%（对照组实验中10.24wt%和1.61wt%）。在小型固定床实验中,最佳工况为650℃,松木与甲酸钙之比为2:1,松木与催化剂之比为1:4,获得了 9.67wt%的MAH产率和1.03wt%的PAHs产率（对照组实验中为9.45wt%和1.14wt%）,芳烃的产物分布出现了较大的变化,苯成为单环芳烃中最主要的产物,二甲苯含量大幅降低,不含取代基的单环芳烃含量大幅上升。
二、Relationship Between Structures and Reactivity of Polycyclic Arenes Toward Hydrogenation（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Relationship Between Structures and Reactivity of Polycyclic Arenes Toward Hydrogenation（论文提纲范文）
（1）COx催化加氢制高附加值化学品（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 “金属分子筛”双功能催化剂上CO_x转化的研究进展 |
| 1.2.1 CO加氢反应 |
| 1.2.2 CO_2加氢反应 |
| 1.3 CO_x与芳烃烷基化的研究进展 |
| 1.3.1 CO_x与单环芳烃的烷基化的反应 |
| 1.3.2 CO_x与多环芳烃的烷基化的反应 |
| 1.4 论文选题依据 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验药品及试剂 |
| 2.2 实验仪器与设备 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.3.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.3.2 扫描电子显微镜分析(SEM)透射电子显微镜(TEM)分析 |
| 2.3.3 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.4 氮气物理吸附(BET) |
| 2.3.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.6 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.3.7 CO/CO_2程序升温脱附(CO/CO_2-TPD) |
| 2.4 反应性能评价及数据处理分析 |
| 2.4.1 CO和CO_2加氢反应性能评价 |
| 2.4.2 烷基化反应性能评价 |
| 第三章 CO_2加氢制高附加值化学品反应性能的研究 |
| 3.1 实验部分 |
| 3.2 催化剂的表征结果分析 |
| 3.2.1 催化剂的相组成 |
| 3.2.2 催化剂的表面吸附行为与还原行为 |
| 3.2.3 催化剂的价态分析 |
| 3.3 催化剂性能分析 |
| 3.3.1 EDTA2Na对Fe-Co/Al_2O_3催化剂性能的影响 |
| 3.3.2 反应温度以及氢碳比对催化剂反应性能的影响 |
| 3.3.3 催化剂稳定性测试 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 EDTA辅助制备高活性费托合成催化剂反应性能的研究 |
| 4.1 实验部分 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 EDTA辅助浸渍法 |
| 4.2.2 EDTA辅助制备的Fe/Al_2O_3催化剂对CO加氢反应性能的影响 |
| 4.2.3 10FexE/Al_2O_3催化剂的表面吸附行为与还原行为 |
| 4.2.4 EDTA辅助制备的Fe-Na/Al_2O_3催化剂对CO加氢反应性能的影响 |
| 4.2.5 10FexEyNa/Al_2O_3催化剂的表面吸附行为与还原行为 |
| 4.2.6 EDTA对催化剂的价态的影响 |
| 4.2.7 EDTA对催化剂结构特性的影响 |
| 4.2.8 原位红外表征分析 |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 合成气与芳烃烷基化制高附加值化学品反应性能的研究 |
| 5.1 合成气与苯烷基化实验部分 |
| 5.2 合成气与苯烷基化反应性能 |
| 5.2.1 金属催化剂的结构表征 |
| 5.2.2 金属组成对合成气与苯烷基化反应结果的影响 |
| 5.2.3 H-ZSM-5分子筛酸性对反应结果的影响 |
| 5.2.4 沸石骨架结构对合成气和苯烷基化的影响 |
| 5.2.5 双功能催化剂的距离对催化性能的影响 |
| 5.3 合成气与多环芳烃烷基化实验部分 |
| 5.4 合成气与联苯烷基化反应性能 |
| 5.4.1 不同沸石分子筛对合成气与联苯烷基化反应性能的影响 |
| 5.4.2 分子筛粒径大小对合成气与联苯烷基化的影响 |
| 5.4.3 合成气与联苯烷基化和甲醇与联苯烷基化长周期性能对比 |
| 5.4.4 不同磷负载量分子筛对联苯和合成气烷基化性能的影响 |
| 5.4.5 金属改性分子筛对联苯和合成气烷基化性能的影响 |
| 5.4.6 复合改性分子筛对联苯和合成气烷基化性能的影响 |
| 5.5 合成气与萘烷基化反应性能 |
| 5.6 本章小结 |
| 5.6.1 合成气与苯烷基化 |
| 5.6.2 合成气与联苯烷基化 |
| 5.6.3 合成气与萘烷基化 |
| 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间取得的学术成果 |
| 致谢 |
（2）双功能催化剂的制备及对陕北禾草沟次烟煤的催化加氢转化（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 课题研究背景 |
| 1.2 次烟煤的结构研究及有机质的组成 |
| 1.3 次烟煤综合利用研究进展 |
| 1.4 次烟煤的定向转化利用研究进展 |
| 1.5 双功能催化剂在加氢转化过程中结构与性能的调控 |
| 1.6 研究意义与内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 原料与试剂 |
| 2.2 仪器设备 |
| 2.3 HSBC的梯级可溶物 |
| 2.4 双功能催化剂的制备 |
| 2.5 模型化合物和HSBC梯级可溶物的催化加氢转化 |
| 2.6 表征与分析方法 |
| 3 双功能催化剂的物化性质的表征及分析 |
| 3.1 Ni/HZ-5(n)的性能表征及分析 |
| 3.2 Ni/CZ的性能表征及分析 |
| 3.3 Ni/MPYZ的性能表征及分析 |
| 3.4 Ni-Co/HPZY的性能表征及分析 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 煤相关模型化合物的催化加氢转化及氢转移机理 |
| 4.1 煤相关模型化合物键解离能与Mulliken电荷计算 |
| C_(al)-O-和>C_(ar)-O-桥键煤相关模型化合物'>4.2 Ni/HZ-5(n)催化加氢转化>C_(al)-O-和>C_(ar)-O-桥键煤相关模型化合物 |
| C_(al)-O-和>C_(ar)-O-桥键煤相关模型化合物'>4.3 Ni/CZ催化加氢转化>C_(al)-O-和>C_(ar)-O-桥键煤相关模型化合物 |
| Cal-O-和>Car-O-桥键煤相关模型化合物'>4.4 Ni/MPYZ 催化加氢转化>Cal-O-和>Car-O-桥键煤相关模型化合物 |
| C_(ar)-O-桥键煤相关模型化合物'>4.5 Ni-Co/HPZY催化加氢转化>C_(ar)-O-桥键煤相关模型化合物 |
| 4.6 本章小结 |
| 5 HSBC可溶组分萃取及EP_(HSBC)的CHC |
| 5.1 EP_(HSBC)的收率及元素分析 |
| 5.2 微观结构特征分析 |
| 5.3 TGA分析 |
| 5.4 FTIRS分析 |
| 5.5 EP_(HSBC)和EP_(CHC)的GC/MS分析 |
| 5.6 EP_(HSBC)和EP_(CHC)的QPEOTMS分析 |
| 5.7 本章小结 |
| 6 HSBC萃取残渣乙醇解及ESPIEP的CHC |
| 6.1 ESP_IEP的收率及元素分析 |
| 6.2 微观结构特征分析 |
| 6.3 TGA分析 |
| 6.4 FTIRS分析 |
| 6.5 ESP_(IEP)和ESP_(CHC)的GC/MS分析 |
| 6.6 ESP_(IEP)和ESP_(CHC)的QPEOTMS分析 |
| 6.7 本章小结 |
| 7 HSBC的乙醇解及ESP_(HSBC)的CHC |
| 7.1 ESP_(HSBC)的收率及元素分析 |
| 7.2 微观结构特征分析 |
| 7.3 TGA分析 |
| 7.4 FTIRS分析 |
| 7.5 ESP_(HSBC)和ESP_(DHC)的GC/MS分析 |
| 7.6 ESP_(HSBC)和ESP_(DHC)的QPEOTMS分析 |
| 7.7 本章小结 |
| 8 HSBC及其非破坏逐级残渣的结构分析 |
| 8.1 逐级残渣的收率与分析 |
| 8.2 微观结构特征分析 |
| 8.3 固体~(13)CNMR分析 |
| 8.4 XRPES分析 |
| 8.5 FTIRS分析 |
| 8.6 TGA分析 |
| 8.7 HSBC及其逐级残渣的闪速热解 |
| 8.8 本章小结 |
| 9 结论与创新点 |
| 9.1 结论 |
| 9.2 创新点 |
| 9.3 展望 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 作者简历 |
| 学位论文数据集 |
（3）生物质与煤共热解行为及协同效应研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 缩写、符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 生物质及其热解利用 |
| 1.2.1 生物质能简介 |
| 1.2.2 生物质热解机理 |
| 1.2.3 生物质热解产物性质 |
| 1.2.4 生物质热解技术应用 |
| 1.2.5 生物质热解与气化燃烧 |
| 1.3 煤炭及其热解利用 |
| 1.3.1 煤炭简介 |
| 1.3.2 煤炭热解机理 |
| 1.3.3 煤炭热解定向调控技术 |
| 1.4 生物质与煤的共热解及其协同效应 |
| 1.5 本文研究内容 |
| 2 基于热重红外的生物质、煤慢速共热解行为研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验原料及方法 |
| 2.2.1 原料和热重-红外实验方法 |
| 2.2.2 慢速共热解焦炭的制备与表征 |
| 2.3 生物质与煤共热解的热重红外分析 |
| 2.3.1 生物质与煤的共热解行为特征 |
| 2.3.2 生物质及煤热解的红外光谱及产物鉴别 |
| 2.3.3 生物质与煤共热解产物演变的红外光谱在线分析 |
| 2.4 生物质与煤慢速共热解焦炭性质 |
| 2.4.1 SEM表面形貌 |
| 2.4.2 氮气吸附脱附等温线 |
| 2.5 本章小结 |
| 3 生物质与煤的自由落下床共热解实验研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验原料及方法 |
| 3.2.1 自由落下床实验装置 |
| 3.2.2 原料与实验方法 |
| 3.3 产物分布及协同效应 |
| 3.3.1 共热解三相产率分布 |
| 3.3.2 气相产物分布 |
| 3.3.3 共热解协同效应的描述 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 煤对生物质慢速热解动力学参数的影响研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验原料及方法 |
| 4.2.1 实验原料 |
| 4.2.2 热重实验设备及方法 |
| 4.2.3 微分等转化率法 |
| 4.2.4 速率曲线的数学分峰法 |
| 4.2.5 动力学参数质量的评估 |
| 4.3 生物质及其掺混无烟煤的慢速热解动力学分析 |
| 4.3.1 生物质、无烟煤及其混合物的热解行为 |
| 4.3.2 基于全热解过程的等转化率法动力学分析 |
| 4.3.3 基于虚拟组分的等转化率法动力学分析 |
| 4.3.4 反应速率曲线的复现和验证 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 生物质与煤共热解焦炭的理化性质研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验原料及方法 |
| 5.2.1 实验原料 |
| 5.2.2 焦炭制备方法 |
| 5.2.3 焦炭表征方法 |
| 5.2.4 焦炭燃烧实验方法 |
| 5.3 生物质与煤共热解焦炭物理化学性质的表征 |
| 5.3.1 氮气及二氧化碳吸附脱附等温线分析 |
| 5.3.2 XRD图谱分析 |
| 5.3.3 元素分析 |
| 5.3.4 焦炭宏观表面形貌及元素分布 |
| 5.4 生物质与煤共热解焦炭的燃烧特性 |
| 5.4.1 共热解焦炭的燃烧行为 |
| 5.4.2 共热解焦炭的燃烧放热 |
| 5.5 本章小结 |
| 6 生物质与煤的挥发分-焦炭相互作用研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验原料与方法 |
| 6.2.1 双级热解实验方法 |
| 6.2.2 表征方法 |
| 6.2.3 焦炭燃烧实验方法 |
| 6.3 生物质与煤的双级热解产物分布 |
| 6.3.1 以生物质为第一级的双级热解 |
| 6.3.2 以烟煤为第一级的双级热解 |
| 6.4 挥发分-焦炭二次反应对焦炭物理化学性质的影响 |
| 6.4.1 焦炭宏观表面形貌及元素分布 |
| 6.4.2 拉曼光谱分析 |
| 6.4.3 焦炭的非等温燃烧特性 |
| 6.4.4 焦炭的等温燃烧特性 |
| 6.5 本章小结 |
| 7 全文总结与展望 |
| 7.1 全文总结 |
| 7.2 本文主要创新点 |
| 7.3 不足之处与展望 |
| 参考文献 |
| 作者简历 |
（4）柴油易积炭组分在催化反应过程中的积炭规律研究（论文提纲范文）
| 学位论文数据集 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 催化剂积炭的形成、初始积炭位置 |
| 1.2.1 积炭的形成及类型 |
| 1.2.2 初始积炭位置 |
| 1.3 积炭形成机理 |
| 1.3.1 碳正离子机理 |
| 1.3.2 自由基机理 |
| 1.4 自由基的研究 |
| 1.4.1 自由基的产生、种类及性质 |
| 1.4.2 积炭量与稳定自由基之间的关系 |
| 1.4.3 活性自由基 |
| 1.5 催化剂积炭的影响因素 |
| 1.5.1 原料组成的影响 |
| 1.5.2 催化剂性能的影响 |
| 1.5.3 工艺条件的影响 |
| 1.6 积炭的表征方法 |
| 1.7 主要研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料及仪器 |
| 2.1.1 实验原料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂的预硫化 |
| 2.3 实验流程 |
| 2.4 稳定自由基的定量 |
| 2.5 催化剂上积炭的定量 |
| 2.6 活性自由基的定量 |
| 2.7 催化剂上积炭的分析方法 |
| 2.7.1 固体碳核磁分析 |
| 2.7.2 积炭位置分析 |
| 第三章 模型物在催化剂上的积炭行为 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 结果与讨论 |
| 3.2.1 催化剂上的积炭量 |
| 3.2.2 稳定自由基浓度 |
| 3.2.3 活性自由基浓度 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 芳香甲基官能团对柴油组分积炭生成的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 催化剂上的积炭量 |
| 4.2.2 稳定自由基浓度 |
| 4.2.3 活性自由基浓度 |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 催化剂上积炭性质的演变规律 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 结果与讨论 |
| 5.2.1 催化剂初始积炭位置 |
| 5.2.2 模型物转化率以及与积炭之间的关系 |
| 5.2.3 积炭量与稳定自由基浓度的关系 |
| 5.2.4 稳定自由基浓度与活性自由基浓度之间的关系 |
| 5.2.5 催化剂上积炭的~(13)C MNR分析 |
| 5.2.6 催化剂积炭的自由基线宽变化情况 |
| 5.3 本章小结 |
| 第六章 总结与展望 |
| 6.1 工作总结 |
| 6.2 本工作的创新性 |
| 6.3 下一步工作建议 |
| 参考文献 |
| 附录 积炭催化剂的~(13)C NMR谱图 |
| 致谢 |
| 研究成果 |
| 作者和导师简介 |
| 附件 |
（5）不同柴油原料在催化反应过程中的相互作用对积炭形成的影响研究（论文提纲范文）
| 学位论文数据集 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 柴油的特点及组成 |
| 1.2.1 直馏柴油 |
| 1.2.2 催化柴油 |
| 1.3 柴油加氢反应 |
| 1.4 积炭的认识 |
| 1.4.1 积炭的来源 |
| 1.4.2 积炭的结构 |
| 1.4.3 积炭的演化 |
| 1.4.4 积炭的形成机理 |
| 1.4.5 积炭的影响因素 |
| 1.4.6 积炭的表征 |
| 1.5 自由基的认识 |
| 1.6 主要研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料及仪器 |
| 2.1.1 实验原料 |
| 2.1.2 实验仪器及试剂 |
| 2.2 催化剂的预硫化 |
| 2.3 实验过程简介 |
| 2.4 催化剂上积炭定量方法 |
| 2.5 ESR操作条件 |
| 2.6 液相产物分析方法 |
| 2.7 红外光谱的分析方法 |
| 第三章 不同柴油原料催化过程中的积炭行为 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.3 实验结果与讨论 |
| 3.3.1 不同柴油原料催化过程的积炭量 |
| 3.3.2 不同柴油原料催化过程的积炭量的计算值 |
| 3.3.3 供氢溶剂对不同柴油原料催化过程积炭的影响 |
| 3.3.4 催化剂上积炭的官能团 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 不同柴油原料催化过程中积炭的自由基特征 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.3 实验结果与讨论 |
| 4.3.1 不同柴油原料催化过程中的自由基浓度 |
| 4.3.2 不同柴油原料催化过程的自由基浓度的计算值 |
| 4.3.3 供氢溶剂对不同柴油原料催化过程自由基浓度的影响 |
| 4.3.4 不同柴油原料热反应过程的自由基浓度 |
| 4.3.5 积炭和液相产物油的自由基浓度 |
| 4.3.6 积炭量与自由基浓度的关系 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 不同柴油原料催化反应积炭前驱体的行为 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.3 实验结果与讨论 |
| 5.3.1 不同混合比例反应体系催化反应液相产物分析 |
| 5.3.2 催化柴油或直馏柴油单独催化加氢反应液相产物分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 论文总结 |
| 6.2 本文创新性 |
| 6.3 下一步工作建议 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果 |
| 作者和导师简介 |
| 附件 |
（6）煤焦油与生物油脂加氢脱氧及协同加氢工艺研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 煤焦油中含氧化合物分布 |
| 1.1.1 煤焦油中含氧化合物的检测与分布 |
| 1.1.2 煤焦油中主要含氧化合物加氢脱氧(HDO)过程 |
| 1.2 生物质加氢脱氧研究进展 |
| 1.2.1 生物质油开发利用 |
| 1.2.2 生物质油加氢脱氧 |
| 1.3 加氢脱氧催化剂研究进展 |
| 1.3.1 硫化型 |
| 1.3.2 金属磷化物 |
| 1.3.3 过渡金属催化剂 |
| 1.3.4 贵金属催化剂 |
| 1.3.5 金属碳化物或氮化物 |
| 1.4 供氢溶剂和供氢作用 |
| 1.5 课题研究背景和论文主要内容 |
| 1.5.1 课题研究背景 |
| 1.5.2 论文主要内容 |
| 第二章 二元金属Ni-M催化剂催化对甲酚加氢脱氧研究 |
| 2.1 实验部分 |
| 2.1.1 化学试剂和材料 |
| 2.1.2 催化剂的制备 |
| 2.1.3 催化剂的表征分析方法 |
| 2.1.4 加氢反应 |
| 2.1.5 产物检测 |
| 2.2 催化剂表征及分析 |
| 2.2.1 物理吸附 |
| 2.2.2 XRD表征 |
| 2.2.3 H_2-TPR表征 |
| 2.2.4 NH_3-TPD表征 |
| 2.2.5 XPS |
| 2.3 对甲酚加氢脱氧活性评价 |
| 2.4 粗酚HDO反应动力学研究 |
| 2.4.1 混合粗酚反应原料 |
| 2.4.2 加氢脱氧实验过程 |
| 2.4.3 动力学模型创建 |
| 2.4.4 动力学模型求解 |
| 2.5 小结 |
| 第三章 负载型Ni_2P催化剂催化对甲酚加氢脱氧研究 |
| 3.1 实验部分 |
| 3.1.1 化学试剂和材料 |
| 3.1.2 催化剂的制备 |
| 3.1.3 催化剂的表征 |
| 3.1.4 加氢反应与产物检测 |
| 3.2 催化剂表征及分析 |
| 3.2.1 物理吸附 |
| 3.2.2 XRD表征 |
| 3.2.3 H_2-TPR表征 |
| 3.2.4 NH_3-TPD表征 |
| 3.2.5 XPS表征 |
| 3.3 对甲酚加氢脱氧活性评价 |
| 3.4 各催化剂粗酚油加氢脱氧性能及寿命评价 |
| 3.4.1 油品反应活性评价 |
| 3.4.2 稳定性评价 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 煤焦油与生物油脂协同加氢脱氧的交互影响研究 |
| 4.1 实验部分 |
| 4.1.1 原料与试剂 |
| 4.1.2 实验研究思路 |
| 4.1.3 原料预处理 |
| 4.1.4 加氢反应实验 |
| 4.1.5 分析检测 |
| 4.2 煤焦油中的混合酚与生物油脂加氢脱氧规律 |
| 4.2.1 生物油脂加氢脱氧反应 |
| 4.2.2 煤焦油中混合酚加氢脱氧反应 |
| 4.3 模型化合物共加氢实验 |
| 4.3.1 非临氢反应 |
| 4.3.2 临氢反应 |
| 4.4 油品加氢脱氧实验 |
| 4.4.1 生物油脂与混合酚共加氢实验 |
| 4.4.2 生物油脂与脱酚余油共加氢实验 |
| 4.4.3 积碳分析 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 煤焦油与生物油脂联合加氢工艺研究 |
| 5.1 实验部分 |
| 5.1.1 实验原料与加氢反应 |
| 5.1.2 联合加氢工艺 |
| 5.2 工艺A加氢过程研究 |
| 5.3 工艺B加氢过程研究 |
| 5.3.1 工艺B加氢反应过程 |
| 5.3.2 反应器Ⅰ不同反应条件下加氢过程 |
| 5.3.3 反应器Ⅱ不同反应条件下加氢反应 |
| 5.4 小结 |
| 第六章 结论与创新点 |
| 6.1 研究结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 建议 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间取得的科研成果 |
| 发表学术论文 |
| 参与科研项目及科研获奖 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（7）新型多孔SiO2负载型催化剂的制备及其加氢精制性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 创新点 |
| 引言 |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 我国柴油组成及特点 |
| 1.2 脱硫技术及反应机理 |
| 1.2.1 脱硫技术 |
| 1.2.2 含硫化合物脱除机理 |
| 1.3 柴油脱芳技术及反应机理 |
| 1.3.1 加氢脱芳工艺 |
| 1.3.2 芳烃加氢的反应机理 |
| 1.4 加氢精制催化剂 |
| 1.4.1 传统硫(氧)化物催化剂 |
| 1.4.2 过渡金属磷化物、氮化物以及碳化物催化剂 |
| 1.4.3 贵金属催化剂 |
| 1.5 提高催化剂性能方法 |
| 1.5.1 载体 |
| 1.5.2 活性组分的调控 |
| 1.5.3 载体与活性金属间协同作用 |
| 1.6 文献总结与论文研究意义 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及装置 |
| 2.1.1 实验药品 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.1.3 实验仪器 |
| 2.2 材料及催化剂的表征方法 |
| 2.2.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.2.2 扫描电镜(SEM) |
| 2.2.3 透射电镜(TEM) |
| 2.2.4 N_2-吸附脱附 |
| 2.2.5 吡啶吸附红外光谱(Py-IR) |
| 2.2.6 拉曼光谱(Raman) |
| 2.2.7 ~(27)Al魔角旋转核磁共振谱(~(27)Al MAS NMR) |
| 2.2.8 X射线光电子能谱分析(XPS) |
| 2.2.9 高倍透射电镜(HRTEM) |
| 2.2.10 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3 催化剂的加氢活性评价 |
| 2.3.1 催化剂加氢脱硫活性评价 |
| 2.3.2 催化剂芳烃加氢活性及耐硫性能评价 |
| 2.3.3 模型硫化物HDS反应扩散动力学研究 |
| 第3章 铝掺杂的高度有序多孔材料Al-CMS合成及DBT加氢脱硫性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 不同硅铝比NiMo/Al-CMS-x催化剂的制备 |
| 3.2.1 Al-CMS-x载体的制备 |
| 3.2.2 NiMo/Al-CMS-x催化剂制备 |
| 3.3 Al-CMS-x载体材料及NiMo/Al-CMS-x催化剂表征 |
| 3.3.1 载体材料的小角XRD表征 |
| 3.3.2 载体材料的SEM和TEM表征 |
| 3.3.3 载体材料的~(27)Al NMR及催化剂的Al2p XPS表征 |
| 3.3.4 氧化态催化剂的广角XRD表征 |
| 3.3.5 载体材料及催化剂的N_2吸附-脱附表征 |
| 3.3.6 氧化态催化剂的Py-FTIR表征 |
| 3.3.7 催化剂的Raman表征 |
| 3.3.8 硫化态催化剂的HRTEM表征 |
| 3.3.9 硫化态催化剂的XPS表征 |
| 3.4 不同硅铝比NiMo/Al-CMS-x催化剂的活性评价 |
| 3.4.1 催化剂DBT加氢脱硫反应性能结果 |
| 3.4.2 NiMo/Al-CMS-x催化剂上DBT加氢脱硫的产物选择性 |
| 3.4.3 NiMo/Al-CMS-x催化剂构效关系研究 |
| 3.5 小结 |
| 第4章 具有不同孔结构和形貌的介孔材料的可控合成及其加氢脱硫性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 不同结构催化剂NiMo/Al-NMS-x的调控合成 |
| 4.2.1 Al-NMS-x载体材料的制备 |
| 4.2.2 NiMo/Al-NMS-x催化剂制备 |
| 4.3 Al-NMS-x载体材料及NiMo/Al-NMS-x催化剂表征 |
| 4.3.1 XRD表征 |
| 4.3.2 SEM和 TEM表征 |
| 4.3.3 N_2吸附-脱附表征 |
| 4.3.4 不同结构NMS-x材料的合成机理 |
| 4.3.5 ~(27)Al NMR表征 |
| 4.3.6 Py-FTIR表征 |
| 4.3.7 H_2-TPR表征 |
| 4.3.8 Raman表征 |
| 4.3.9 XPS表征 |
| 4.3.10 HRTEM表征 |
| 4.4 不同结构催化剂NiMo/Al-NMS-x的 DBT HDS活性评价 |
| 4.4.1 催化剂DBT加氢脱硫反应性能结果 |
| 4.4.2 NiMo/Al-NMS-x催化剂上DBT加氢脱硫的产物选择性 |
| 4.4.3 NiMo/Al-NMS-x催化剂上DBT的HDS反应扩散性能研究 |
| 4.4.4 NiMo/Al-NMS-x催化剂构效关系研究 |
| 4.5 小结 |
| 第5章 抗毒型贵金属催化剂Pt/ZN的设计制备及其芳烃加氢和耐硫性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 Pt基催化剂Pt/ZN-x的制备 |
| 5.2.1 微孔分子筛ZSM-5的合成 |
| 5.2.2 ZSM-5/NMS介微孔复合材料的合成 |
| 5.2.3 Pt基负载型催化剂的制备 |
| 5.3 介微孔复合材料ZN-x的表征 |
| 5.3.1 XRD表征 |
| 5.3.2 N_2吸附-脱附表征 |
| 5.3.3 SEM和TEM表征 |
| 5.3.4 FTIR表征 |
| 5.4 Pt基负载型催化剂的表征 |
| 5.4.1 N_2吸附-脱附表征 |
| 5.4.2 XRD表征 |
| 5.4.3 TEM表征 |
| 5.4.4 Py-FTIR表征 |
| 5.4.5 XPS表征 |
| 5.5 Pt基催化剂的活性评价 |
| 5.5.1 系列Pt基催化剂的四氢萘加氢性能 |
| 5.5.2 系列Pt基催化剂的耐硫性能 |
| 5.5.3 Pt基催化剂构效关系研究 |
| 5.6 小结 |
| 第6章 高分散Pt/N-ZN催化剂的制备及其芳烃加氢和耐硫性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 高分散Pt基催化剂的制备 |
| 6.2.1 介微孔复合材料ZSM-5/NMS的合成 |
| 6.2.2 氨基修饰载体的制备 |
| 6.2.3 系列Pt基催化剂的制备 |
| 6.3 氨基修饰载体N-ZN的表征 |
| 6.3.1 XRD表征 |
| 6.3.2 FTIR表征 |
| 6.3.3 N_2吸附-脱附表征 |
| 6.4 高分散Pt基催化剂的表征 |
| 6.4.1 N_2吸附-脱附表征 |
| 6.4.2 TEM表征 |
| 6.4.3 Py-FTIR表征 |
| 6.4.4 XPS表征 |
| 6.5 活性评价 |
| 6.5.1 系列Pt基催化剂的四氢萘加氢性能 |
| 6.5.2 系列Pt基催化剂的耐硫性能 |
| 6.6 小结 |
| 第7章 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果 |
| 学位论文数据集 |
（8）锡林郭勒褐煤催化热溶及其热溶物加氢液化研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 引言 |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 煤的清洁利用 |
| 1.1.1 煤用于催化热解 |
| 1.1.2 煤用于煤基新材料 |
| 1.1.3 煤用于加氢液化 |
| 1.2 煤热溶技术的概述 |
| 1.2.1 煤热溶技术意义 |
| 1.2.2 煤热溶产率影响因素 |
| 1.2.3 煤热溶过程中催化剂应用的可行性探究 |
| 1.3 煤的液化 |
| 1.3.1 液化条件对煤液化影响 |
| 1.4 喷气燃料的发展 |
| 1.5 本课题的研究目的和内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料与试剂 |
| 2.1.1 实验原料 |
| 2.1.2 实验试剂 |
| 2.1.3 实验主要仪器设备 |
| 2.2 实验步骤 |
| 2.2.1 褐煤间歇式热溶方法 |
| 2.2.2 热溶物(TDSF)的加氢液化方法 |
| 2.3 催化剂的制备 |
| 2.3.1 SO_4~(2-)/ZrO_2的制备 |
| 2.3.2 BF_3/SBA-15的制备 |
| 2.3.3 Ni/ZSM-5的制备 |
| 2.3.4 Cu-Ni/Al_2O_3的制备 |
| 2.3.5 Ni-Mo-S/Al_2O_3的制备 |
| 2.4 原料及其反应产物的表征分析 |
| 2.4.1 热重(TG-DTG)表征分析 |
| 2.4.2 红外光谱表征分析(FTIR) |
| 2.4.3 元素表征分析 |
| 2.4.4 同步荧光光谱分析 |
| 2.4.5 氨程序升温脱附 |
| 2.4.6 GC-MS表征分析 |
| 第三章 锡林郭勒褐煤的催化热溶及其表征 |
| 3.1 XLGL褐煤的热重研究 |
| 3.2 锡林郭勒褐煤催化热溶 |
| 3.2.1 催化剂对TDSF产率的的影响 |
| 3.2.2 不同温度下催化剂对热溶率的的影响 |
| 3.2.3 催化剂用量对热溶率的的影响 |
| 3.3 不同溶剂中催化剂对褐煤热溶产率影响 |
| 3.3.1 甲基萘(1-MN)溶剂中催化剂对热溶产率的的影响 |
| 3.3.2 甲基萘+10%甲醇(1-MN+10%CH_3OH)溶剂中催化剂对热溶产率的影响 |
| 3.4 催化剂作用下褐煤催化热溶物的元素分析 |
| 3.4.1 CMNO溶剂中所得热溶物的元素分析 |
| 3.4.2 1-MN溶剂中所得热溶物的元素分析 |
| 3.4.3 1-MN+10%CH_3OH溶剂中所得热溶物的元素分析 |
| 3.5 催化剂作用下褐煤催化热溶物的红外分析 |
| 3.5.1 CMNO溶剂中所得热溶物的红外分析 |
| 3.5.2 不同溶剂中所得热溶物的红外分析 |
| 3.6 催化剂作用下褐煤催化热溶物的荧光分析 |
| 3.6.1 CMNO溶剂中所得热溶物的荧光分析 |
| 3.6.2 不同溶剂中所得热溶物的荧光分析 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 不同溶剂催化热溶物的加氢液化研究 |
| 4.1 1-MN+10%CH_3OH溶剂下不同温度热溶物的加氢液化 |
| 4.1.1 不同温度1-MN+10%CH_3OH热溶物的加氢液化产物表征分析 |
| 4.2 1-MN溶剂下不同温度热溶物的加氢液化 |
| 4.2.1 不同温度1-MN热溶物的加氢液化产物表征分析 |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 CMNO溶剂催化热溶产物的加氢液化性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 不同催化剂对CMNO溶剂制取的热溶物加氢液化影响 |
| 5.2.1 不同催化剂的催化加氢性能变化 |
| 5.2.2 不同催化剂对CMNO热溶物加氢液化产物的表征分析 |
| 5.2.3 不同催化剂的NH_3-TPD分析 |
| 5.3 CMNO溶剂下的不同热溶物在Ni-Mo-S/Al_2O_3 催化下的加氢液化 |
| 5.3.1 不同温度热溶物的催化加氢性能 |
| 5.3.2 不同CMNO热溶物的加氢液化产物表征分析 |
| 5.4 Ni-Mo-S/Al_2O_3 催化剂在不同温度下的加氢液化 |
| 5.4.1 液化温度对液化性能影响 |
| 5.4.2 液化产物表征 |
| 5.4.3 液化产物CHS的 GC-MS分析 |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 结论 |
| 参考文献 |
| 在学研究成果 |
| 本文特色与创新之处 |
| 致谢 |
（9）煤直接液化过程中循环溶剂加氢反应行为研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 煤直接液化技术 |
| 1.1.1 煤直接液化技术的发展 |
| 1.1.2 煤直接液化催化剂 |
| 1.1.3 供氢溶剂 |
| 1.2 多环芳烃催化加氢反应动力学 |
| 1.2.1 加氢催化剂 |
| 1.2.2 双环芳烃加氢 |
| 1.2.3 三环芳烃加氢 |
| 1.3 化学反应动力学研究 |
| 1.4 模型方程求解 |
| 1.4.1 龙格库塔法 |
| 1.4.2 Powell优化方法 |
| 1.4.3 BFGS法 |
| 1.5 研究目的和主要研究内容 |
| 1.5.1 研究目的 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验原料与实验装置 |
| 2.1.1 实验原料 |
| 2.1.2 实验装置与仪器 |
| 2.2 实验研究内容与方法 |
| 2.2.1 产物分析方法 |
| 2.2.2 菲的催化加氢反应研究 |
| 2.2.3 萘的催化加氢反应研究 |
| 2.2.4 萘菲混合催化加氢反应研究 |
| 2.2.5 反应动力学方程的建立 |
| 2.3 本章小结 |
| 第3章 菲的催化加氢反应研究 |
| 3.1 实验结果与分析 |
| 3.1.1 体积空速对菲加氢的影响 |
| 3.1.2 反应压力对菲加氢的影响 |
| 3.1.3 反应温度对菲加氢的影响 |
| 3.1.4 菲体系平衡组成 |
| 3.2 菲加氢反应动力学方程的构建 |
| 3.3 模型求解 |
| 3.4 模型优化与讨论 |
| 3.5 菲加氢反应活化能的计算 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 萘的催化加氢反应研究 |
| 4.1 实验结果与分析 |
| 4.1.1 反应空时对萘加氢的影响 |
| 4.1.2 反应压力对萘加氢的影响 |
| 4.1.3 反应温度对萘加氢的影响 |
| 4.1.4 萘体系平衡组成 |
| 4.2 萘加氢反应动力学方程的构建 |
| 4.3 萘体系模型求解与优化 |
| 4.4 萘加氢反应活化能的计算 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 萘菲混合加氢反应研究 |
| 5.1 实验结果与分析 |
| 5.1.1 体积空速对反应的影响 |
| 5.1.2 反应压力对反应的影响 |
| 5.1.3 反应温度对反应的影响 |
| 5.1.4 萘菲混合体系反应平衡组成 |
| 5.2 萘菲加氢反应之间的相互影响 |
| 5.3 萘菲混合加氢反应模型 |
| 5.3.1 反应模型的建立 |
| 5.3.2 模型参数的求解 |
| 5.3.3 拟合误差与对比 |
| 5.3.4 萘菲加氢反应活化能计算 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 硕士期间发表的学术论文 |
（10）供氢剂作用下生物质快速催化热解选择性制备芳烃的基础研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 HZSM-5催化热解机理 |
| 1.2.1 HZSM-5上的烃类物质的生成 |
| 1.2.2 HZSM-5的失活机理 |
| 1.3 芳烃类产物分布的优化 |
| 1.3.1 生物质与富氢原料的共热解 |
| 1.3.2 金属改性HZSM-5催化剂对芳烃生成的影响 |
| 1.4 本文主要的研究内容 |
| 第2章 甲酸钙供氢条件下HZSM-5催化裂解松木选择性制备单环芳烃 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验原料 |
| 2.2.2 实验室规模的催化裂解实验 |
| 2.2.3 催化剂稳定性测试 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 实验室规模催化裂解实验结果 |
| 2.3.2 催化剂稳定性测试 |
| 2.3.3 可能的供氢热解反应机理 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 甲酸钙供氢作用下双金属改性HZSM-5催化裂解松木选择性制备单环芳烃 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验原料 |
| 3.2.2 催化剂的制备 |
| 3.2.3 催化剂的表征 |
| 3.2.4 Py-GC/MS实验 |
| 3.2.5 实验室规模的催化裂解实验 |
| 3.2.6 催化剂稳定性测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂表征结果 |
| 3.3.2 Py-GC/MS分析实验结果 |
| 3.3.3 实验室规模催化裂解实验结果 |
| 3.3.4 催化剂稳定性测试 |
| 3.3.5 可能的反应机理 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 结论与展望 |
| 4.1 全文工作总结 |
| 4.2 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
四、Relationship Between Structures and Reactivity of Polycyclic Arenes Toward Hydrogenation（论文参考文献）
- [1]COx催化加氢制高附加值化学品[D]. 赵潇. 西北大学, 2021
- [2]双功能催化剂的制备及对陕北禾草沟次烟煤的催化加氢转化[D]. 亢玉红. 中国矿业大学, 2021
- [3]生物质与煤共热解行为及协同效应研究[D]. 林博文. 浙江大学, 2021(01)
- [4]柴油易积炭组分在催化反应过程中的积炭规律研究[D]. 张瑞荣. 北京化工大学, 2020(02)
- [5]不同柴油原料在催化反应过程中的相互作用对积炭形成的影响研究[D]. 赵文涛. 北京化工大学, 2020(02)
- [6]煤焦油与生物油脂加氢脱氧及协同加氢工艺研究[D]. 潘柳依. 西北大学, 2020(01)
- [7]新型多孔SiO2负载型催化剂的制备及其加氢精制性能研究[D]. 刘聪. 中国石油大学(北京), 2020(02)
- [8]锡林郭勒褐煤催化热溶及其热溶物加氢液化研究[D]. 吴会会. 安徽工业大学, 2020(07)
- [9]煤直接液化过程中循环溶剂加氢反应行为研究[D]. 别士权. 华东理工大学, 2020(01)
- [10]供氢剂作用下生物质快速催化热解选择性制备芳烃的基础研究[D]. 王则祥. 华北电力大学(北京), 2020(06)