一、尿素加入量对水热合成法制备Mn取代六铝酸盐催化剂的影响（论文文献综述）
刘晓丽[1]（2021）在《不同磷灰石负载Co3O4催化N2O直接分解》文中指出臭氧层消耗和气候变暖是21世纪亟待解决的世界性环境问题。N2O是造成这两大问题的元凶之一。目前全球由制造业、农业、工业以及航天领域等人为活动产生的N2O排放量迅速增加,对人类生存环境造成了潜在的威胁。因此,在保证经济社会高质量发展的前提下,迫切需要开发有效的技术来减少大气中的N2O含量,以保护臭氧层,并控制温室效应。在众多消除N2O的方法中,将N2O直接催化分解为N2和O2是最有前途和最经济的技术之一。近年来,金属氧化物催化剂用于N2O催化分解受到广泛研究。其中Co3O4尖晶石因其独特的晶体结构,出色的热稳定性和氧化还原特性而在N2O直接分解过程中表现出优异的催化性能。然而单一Co3O4催化剂在焙烧与反应过程中易烧结,从而造成催化活性下降。掺杂Co3O4催化剂尽管由于Co3O4与掺杂氧化物间存在相互作用,表现出较高的催化活性和热稳定性,但N2O分子的活化通常发生在气固界面,导致催化剂中尖晶石Co3O4活性相未被充分利用。众所周知,载体可以促进活性组分的分散、稳定与高效利用,同时载体适当的织构性质、酸碱性质对N2O催化分解也具有重要影响。羟基磷灰石Ca10（PO4）6（OH）2（HAP）,由于其稳定性高、酸碱性可调、成本低、易于离子交换且可回收性好而被广泛用作催化剂材料。众所周知,HAP中Ca2+被Zn2+,Mg2+,Sr2+,La2+,Cd2+,Pb2+,Cu2+和Fe2+等离子所取代,OH-被F-,Cl-等离子取代,可进一步调变HAP的热稳定性、相稳定性、比表面积以及表面反应性等,从而有效地提高催化各种反应的活性。但到目前为止,不同类型磷灰石负载的Co3O4催化剂催化分解N2O鲜有报道。本文分别以硝酸钙、磷酸氢二铵、氟化铵为原料,氨水为沉淀剂,采用共沉淀法制备了羟基磷灰石（HAP）和氟磷灰石（FAP）两种类型的磷灰石作为载体,并采用浸渍法制备Co/HAP和Co/FAP催化剂,然后进一步考察了其N2O催化性能。在此基础上,以Sr（NO3）2为原料,制备Sr掺杂羟基磷灰石Ca9Sr1,Ca8Sr2和Ca7Sr3载体,进一步以浸渍法制备Co/Ca9Sr1、Co/Ca8Sr2、Co/Ca7Sr3催化剂用于N2O直接催化分解。此外,采用相同的方法制备了Co/HAP催化剂作为对比。采用XRD、N2-physisorption、Raman、FT-IR、H2-TPR、XPS、O2-TPD和CO2-TPD等方法对所制备的样品进行表征。以阐明载体中不同的阴、阳离子对所制备催化剂结构以及催化性能的影响。得到的主要结论如下:1.不同磷灰石负载Co3O4催化N2O分解性能当原料气组成为0.1%N2O和Ar,GHSV为10000 h-1时,Co/HAP催化剂上N2O转化率在580℃达到100%,而Co/FAP催化剂在600℃时N2O转化率仅为94%。当原料气中引入3.0 vol%O2、3.3 vol%H2O或200 ppm NO后,Co/HAP的催化活性仍显着高于Co/FAP催化剂。表征结果表明,Co/HAP催化剂具有较大的比表面积和孔体积,较高的Co3O4分散度以及较小的Co3O4粒径,而且Co/HAP中的Co氧化物与HAP的相互作用更强。此外,Co/HAP中较弱的Co3+-O键,更多的碱含量和更高的碱性位密度也有利于De-N2O催化性能。更重要的是,F-较强的电负性,导致FAP中的Ca-F键比HAP中的Ca-OH键强,因而使HAP中的Ca2+更易于与Co2+离子交换,使得Co/HAP中存在更多的离子交换Co2+,这也是其具有较高N2O分解活性的关键因素之一。2.Sr掺杂羟基磷灰石负载Co3O4催化N2O分解当原料气组成为0.1%N2O和Ar,GHSV为10000 h-1时,Co/HAP在580℃时可使N2O转化率达到100%,Sr掺杂后,Co/Ca9Sr1和Co/Ca8Sr2的N2O完全转化温度分别降低至540℃和520℃,而Co/Ca7Sr3的催化性能明显降低,在反应温度高达600℃时N2O仍未完全转化。当原料气中含3.0 vol%O2、200 ppm NO或3.3 vol%H2O时,Co/Ca8Sr2催化剂的N2O催化活性未受到明显影响。表征结果表明,与其他催化剂相比,Co/Ca8Sr2不仅较好地保持了HAP载体的结构,而且其中Co3O4具有更高的分散度和较小的晶粒尺寸。此外,随着Sr掺杂量的增加,催化剂中Co2+和表面氧空位数量均增加,且Co/Ca8Sr2中离子交换的Co2+数量最多,氧物种更易于脱附。同时Co/Ca8Sr2催化剂的表面碱量及碱性位密度也显着提高,这对于N2O催化分解具有重要作用。
王珊[2]（2020）在《钙钛矿结构稀土铬酸盐的低温可控水热合成、磁性及热致变色性质研究》文中研究表明钙钛矿结构化合物（ABX3）具有丰富的物理化学性质,在超导材料、太阳能电池材料、固体氧化物燃料电池、气体传感器、汽车尾气处理催化剂、光电催化剂、铁电材料、热致变色材料、磁性材料等方面都有广阔的应用前景。材料的制备方法直接影响材料的结构,进而可以此作为材料性能的调控手段。水热法合成材料反应温度低、产物结晶性好、晶粒尺寸和形貌均匀,并可通过调变合成条件对晶体的高能晶面的生长调控。相比于其它类型钙钛矿氧化物,钙钛矿型稀土铬酸盐因Cr元素本身同时具有酸性和碱性两种化学性质及较大的CrO6八面体扭曲,使得其用水热法合成具有较大难度,需要更高的反应温及自生压力。利用温和水热法制备钙钛矿型铬酸盐单晶体是亟需突破的瓶颈。本论文提出程序脱水晶化的方法,成功实现了低温水热环境下的钙钛矿型稀土铬酸盐的水热晶体制备及其可控掺杂、高能晶面的可控生长等,同时对所得样品进行了磁性及热致变色等性质的研究。主要内容包括以下几个部分:（1）利用程序结晶的方法,成功的在低温水热条件下制备出了钙钛矿型重稀土铬酸盐RECrO3（RE=Er、Tm、Yb、Lu）,并发现结构中CrO6八面体的扭曲度随A-位原子序数的增大（即原子半径的减小）而增加,该扭曲度影响了Cr3+的反铁磁排列,产生了倾斜反铁磁行为,在奈尔温度以下出现了剩磁。（2）在低温水热下实现了部分钙钛矿型稀土铬酸盐的高能晶面生长,以尿素分解得到的NH4+为晶面生长抑制剂,实现了RECrO3（RE=La、Pr、Nd）单晶体的晶面调控,并以NdCrO3为例阐明了晶面选择性生长的合成机制。（3）利用低温水热方法成功的实现了B-位Mn元素在LaCrO3中的可控掺杂。所制备的样品均为微米级立方块状单晶。Mn元素的掺杂可有效调控样品的磁性,磁熵变性质表明该系列化合物内部出现了二级相变,与其它制备方法相比低温水热法制备的该系列样品内部出现了更高的磁有序。（4）在低温水热体系下制备了微米级立方块状的B-位Al掺杂的系列LaCrO3单晶材料。该系列材料在室温到600oC范围内表现出了成分及温度依赖的热致变色行为。材料在所测试温度范围内存在可逆及不可逆热致变色区域。可逆热致变色来源于样品受热而产生的晶格膨胀,不可逆热致变色来源于样品随着温度的升高内部产生了部分+6价的铬。本论文的研究为钙钛矿结构铬酸盐单晶材料的合成、结构及应用研究提供新的材料制备技术和材料合成化学理论基础。
张泽树[3]（2021）在《甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究》文中研究指明天然气资源丰富,其主要用途作为能源以燃烧方式为主。然而未完全燃烧的甲烷作为第二大温室气体,直接排放会带来严重的环境问题。催化燃烧作为一种高效环保的尾气净化技术,可以使低浓度甲烷在较低温度条件下进行转化,进而可避免因高温燃烧产生NOx和CO等污染物问题,这项技术对提高燃烧效率和处理（矿井）低浓度瓦斯气体以及工业废气具有重大意义。大多数催化燃烧催化剂不仅高温容易烧结,且易被水汽和硫化物毒化而失活,进而限制了催化燃烧技术在实际中的应用。本论文从镍钴尖晶石催化体系入手,通过水热60h合成的NiCo2O4具有多孔纳米片结构,甲烷催化燃烧性能更优异,在24000 ml h-1 g--1的空速下,其T50（甲烷转化率为50%的温度）约在280℃。而且水汽对水热法合成NiCo2O4催化剂的活性影响较小,特别在高空速下也是如此。这是因为经长时间水热处理,催化剂表面吸附氧和缺陷较少,从而H20在其表面上的吸附能力较弱。控制合成参数,发现可调控表面高价态离子（Ni3++Co3+）的量,且表面高价态离子（Ni3++Co3+）的量与其催化活性有很好的关联性。因此,我们从实验上确认了在尖晶石表面Ni3+和Co3+都可以作为甲烷活化位点。为了进一步提高催化剂的低温活性,以NiCo2O4为载体,使用流电沉积法在NiCo2O4上原位生长了超细PdOx纳米粒子（约1nm）,并且构建了 Pd纳米颗粒与NiCo2O4载体之间紧密的界面。通过与传统方法制备的催化剂进行对比,流电沉积法制备催化剂不仅表现出良好的催化性能,而且耐水汽性能也相对优异。归其原因是流电沉积法获得的催化剂中,Pd具有更高的氧化态以及载体NiCo2O4上形成了较多的氧空位。高价态的Pd对甲烷分子的活化能力更强,载体上大量的氧空位有利于气相氧的活化,贵金属Pd与载体协同作用提高催化反应速率。因此,该催化剂显示非常出色的催化活性（T90=260℃）。烧结和硫中毒是大多数催化剂失活的主要原因。通过水热合成法将Pd纳米团簇一步封装在全硅分子筛（S-1）中,得到的核-壳结构催化剂（表示为Pd@S-1）具有良好催化活性和超高稳定性。经800℃老化10h,10%水蒸气老化100h,由于S-1壳层的限制,可以有效的防止Pd粒子迁移和生长。此外,将Ni引入该体系,不仅可以增强催化活性,而且可以提其高热稳定性。由于Ni的内聚能大于Pd,且Ni能够与底物发生相互作用,因此即使在900℃下老化5h,Pd0.8Ni0.2@S-1催化剂也不会发生严重烧结,仍能在450℃下将甲烷完全转化。虽然Ni的掺杂对催化剂的活性与热稳定性有所提升,但对其耐水性能和耐硫性能有所影响,加剧催化剂的失活。最后考察了 Pd@S-1样品的耐硫性能。一系列表征手段表明,S-1壳对SO2具有一定的阻挡作用。我们推测,由于S-1微孔的限域作用,防止了大尺寸PdSO4团簇的形成,导致SO2易于在Pd@S-1表面上脱附,从而显着降低了 Pd@S-1催化剂的再生温度。
于海彪[4]（2019）在《Co基复合氧化物催化N2O分解反应的研究》文中进行了进一步梳理氧化亚氮（N2O）不仅是一种具有较高增温潜值的温室气体,而且还能持久消耗大气平流层中的臭氧。在目前已报道消除工业生产所排放N2O的方法中,直接催化分解是最有前景的消除方法。然而,一些含N2O的工业尾气温度过低,如硝酸厂排放的尾气,使催化剂的活性难以发挥;一些含N2O的尾气,如汽车尾气,同时含有的CO2、H2O、O2、SO2、NOx等杂质气体严重地抑制催化剂的活性,使N2O的直接催化分解难以实现。因此,本论文的研究重点是开发价格低廉、低温高效、对杂质气体具有较强耐受性的N2O分解催化剂。论文主要研究内容和相应结果如下:（1）Pb修饰的Co3O4催化剂发现将助剂Pb用共沉淀法引入到Co3O4中对催化剂活性的促进效果非常明显。在PbxCo（x = 0-0.2）催化剂中,Pb0.04Co的活性最为突出。助剂Pb不仅能显着地降低催化剂中Co3O4的晶粒尺寸,增加催化剂的比表面积和催化剂表面上的活性位数目,还能有效地弱化催化剂中的Co-O键,使整个反应的表观活化能从Co3O4催化剂上的74.0 kJ·mol-1降低到了 Pb0.04Co催化剂上的28.9 kJ·mol-1,使催化剂在300 ℃的TOF值从Co3O4 上的 3.1×10-3 s-1 提高到了 Pb0.04Co 上的 23.1×10-3 s。正是因为助剂 Pb 对 Co3O4在结构和表面性质上的修饰作用,Pb0.04Co催化剂在350 ℃、20000 h-1的反应条件下,即可将2000 ppmv N20/Ar中的N2O完全催化分解为无害气体。即便当反应气体中共存5 vol%o2、0 vol%Co2、2 vol%H2o、50 ppmv SO2 和 100 ppmv NO 中的一种或几种杂质气体时,Pb0.04Co催化剂也表现出了优异的催化稳定性。在NO、O2和H2O与N2O共存的反应气氛中,该催化剂也能在350 ℃、相同空速下将N2O的转化率稳定维持在60%左右。（2）将Ag作为助剂修饰Co3O4研究发现,用共沉淀法将Ag添加到Co3O4中也可显着提高催化剂的活性。与助剂Pb不同的是,Ag虽然对减小Co3O4晶粒尺寸有一定的作用,但主要还是通过弱化催化剂中的Co-O键、降低反应的活化能来提高催化剂分解N2O的活性。在AgXCo（x = 0-0.08）催化剂中,Ag0.04Co催化剂催化分解N2O的活性最高。与Ko.01Co催化剂相比,该催化剂对5 vol%O2、2vol%H2O和100ppmv NO杂质气体的耐受性更好。当O2、H2O、NO和N2O共存时,Ag0.04Co催化剂在400℃、GHSV3 20000h-1的条件下使N2O的转化率稳定维持在了 80%左右。此外,该催化剂对SO2和CO2也表现出了很强的耐受性。当这两种杂质气体分别与氧气共同存在于反应系统中时,该催化剂使N2O在400 ℃的转化率到达到了 100%。（3）Co3O4/CaCO3 和 Co3O4/BaCO3 催化剂为提高催化剂活性的同时降低催化剂的成本,研究了 Co3O4/CaCO3、Co3O4/BaCO3催化剂的制备方法-结构-性能间的关系。通过分步沉淀法所得的CaCo2.5催化剂活性远优于通过共沉淀法和浸渍法所制备的相同组成催化剂。分步沉淀使Co3O4以微小晶粒的形式覆盖在兼具载体和促进剂作用的CaCO3晶粒上,这不仅使Co3O4更容易与反应物分子（N2O）相接触,还使之更好地与CaCO3相互作用。正是因为这种特殊结构,该CaCo2.5催化剂的活性远高于通过共沉淀法和浸渍法所得的催化剂。在300℃、20000 h-1的条件下,该催化剂使2000 ppmv N2O/Ar中的N2O完全催化分解为N2和O2。此外,该催化剂在800 ℃下还表现出优异的抗烧结性能。通过吸附沉积法制备的Co0.24Ba核壳型催化剂颗粒具有由Ba掺杂的富Co多孔壳。在单位质量Co3O4和单位质量催化剂方面所对应的比反应速率都要比文献中报道的催化剂高。（4）首次将催化剂上反应活性位数目随反应温度的增加而增加这个因素考虑在内,通过实验测定了 CO3O4催化剂催化分解N2O反应过程中L-H和E-R两种反应途径所对应的表观反应速率和活化能。结果表明,N2O在CO3O4催化剂上通过L-H途径反应所对应的表观活化能为32.9 kJ·mol-1,通过E-R途径所对应的表观活化能为44.8 kJ·Pmol-1。N2O的催化分解反应关于O2的反应级数在350 ℃为-0.367,而在450 ℃,则为-0.338。E-R反应途径对总反应的贡献随着反应温度的升高而增加,该规律可用E-R途径的活化能高于L-H途径的活化能这一结果得到很好的解释。
王忍青[5]（2019）在《La0.8Sr0.2MnO3/MgAl2O4金属丝网整体催化剂在低浓度甲烷催化燃烧的应用》文中提出甲烷是热值较高的强温室效应气体,巨量含低浓度（<1 vol.%）甲烷的坑道瓦斯气直接排放不仅污染环境,也浪费能源。低浓度甲烷难以点燃,高温燃烧则会产生NOx;催化燃烧大大降低了甲烷在空气中的燃烧温度,避免了二次污染,且不受浓度限制。La1-xSrxMnO3钙钛矿（LSM）价格便宜,对低浓度甲烷催化燃烧有良好的中温活性,与MgAl2O4尖晶石（MA）载体复合后,可提高LSM的活性和抗烧结性。此外,将该复合粉体涂覆在由金属丝网制成的蜂窝支撑体上,可提高催化效率。本文采用沉积-沉淀法制备了LSM与MA载体按摩尔比1:n复合的催化剂LSM/nMA,考察了MA球磨时的pH值、LSM中Sr的摩尔比x、载体与活性相的摩尔比n、前驱体老化和焙烧温度等制备条件的影响。在程序升温微反应器中用含1 vol.%甲烷的空气测试了粉体的活性,并用FTIR、H2-TPR、BET、XRD、SEM和XPS对催化剂进行表征。结果表明:在10℃老化和800℃下焙烧的LSM/4MA性能最佳,T50为489.4℃,活化能Ea=112.5 kJ/mol,BET比表面积仍有81.6 m2/g,表现出较好的抗烧结性能。然后用浆料涂覆法依次将MA（作为第二载体）和LSM/4MA复合粉体涂覆在经表面改性的Fe-Cr-Al合金丝网制成的蜂窝基体上,制成外径25 mm的蜂窝催化剂。在甲烷浓度0.5 vol.%和空速40000 h-1下,考察了第二载体及LSM/4MA粉体涂覆量的影响。结果表明:MA的最佳涂覆厚度约20μm,LSM/4MA的最佳涂覆量约为2.65 mg/cm2,从而优化了丝网蜂窝催化剂的制备方法。
罗薇[6]（2018）在《二氧化铈负载钯催化剂的制备及其甲烷燃烧性能研究》文中研究表明甲烷作为一种清洁能源,因其较高的储量,而受到国内外广泛的关注。但甲烷燃烧温度较高或反应不充分时,燃烧过程中易生成NOx和CO等污染物,并造成温室效应。解决此现象的根本办法是提高燃烧效率。与传统甲烷燃烧方式相比,甲烷催化燃烧具有更高的燃烧效率和能源利用率,能充分和有效减少污染物的排放。本论文通过合成方法与参数调控二氧化铈负载钯催化剂的形貌结构,探究其对甲烷催化燃烧性能的影响,得到以下研究结果。（1）采用浸渍法、共沉淀法、水热法分别合成Pd质量分数为1wt%的I-Pd/CeO2、C-Pd/CeO2和H-Pd/CeO2催化剂。SEM和HAADF-STEM/EDX分析表明水热法合成的H-Pd/CeO2催化剂具有球形形貌,PdO被CeO2所包裹,Pd分散度较高。XPS和TPR等表征结果显示,与共沉淀法和浸渍法获得的I-Pd/CeO2和C-Pd/CeO2催化剂不同,该催化剂表面主要以PdO物种形式存在而不是Pd0x或PdO2,还原性能较好。因此,该催化剂具有较佳的活性和稳定性。在反应气组成为2vol%CH4,4vol%O2,20vol%CO2,N2为平衡气;反应空速为100,000mL.h-1·g-1的反应条件下,经1000℃焙烧的样品活性与600℃焙烧的样品相当,催化剂达到甲烷转化率90%的对应温度T90为467℃。（2）调控水热合成时间制备了H-Pd/CeO2-t系列催化剂,结果表明:水热时间为12h和24h的催化剂具有较好的低温活性,分别在405℃和407℃时达到T50。经1000℃高温焙烧后,水热时间为24h的催化剂样品在500℃下连续反应50h仍保持99%左右的转化率。由SEM表征结果可知,水热时间过短,催化剂未形成稳定的形貌结构,活性组分易烧结。但当水热时间过长,催化剂颗粒之间会出现团聚现象。从活性和稳定性等方面考虑,较优水热反应时间为24h。（3）调变水热合成过程双氧水和柠檬酸添加量制备H-Pd/CeO2-H2O2和H-Pd/CeO2-CA系列催化剂。在考察范围内,随着双氧水和柠檬酸量的增加,催化剂的活性先升高后降低,H2O2和柠檬酸添加量与铈盐摩尔比分别为0.6和1时,有利于获得形貌较为均一规整的球形Pd/CeO2催化剂,从而表现出较佳的催化甲烷燃烧活性。
王振峰[7]（2018）在《氯化物溶液喷雾热解焙烧合成RE/AL复合氧化物的研究》文中研究表明RE/Al复合氧化物多采用共沉淀法、醇盐水解法、水热合成和溶胶-凝胶法等方法合成,其制备过程工序复杂、时间长、废水量大。金属氯化物喷雾热解合成氧化物和复合氧化物可解决上述问题。如果采用喷雾热解法制备前驱体,前驱体经焙烧合成La/Al复合氧化物,则合成温度明显降低。针对传统稀土复合氧化物生产过程中的废水污染和土壤盐渍化问题,重点研究氯化稀土溶液直接热分解过程的机理,丰富喷雾热解合成稀土复合氧化物理论,为开发其它金属氯化物溶液热解合成复合氧化物技术提供科学参考。本文选取工业生产线产品LaCl3为原料,提出喷雾热解制备前驱体,焙烧合成La/Al复合氧化物的方法。按 LaAlO3→γ-Al2O3/CeO2/LaAlO3→LaMn0.5xFe0.5xAl12-xO19 的顺序逐渐深入研究,借助于XRD、SEM、TG-DTA、TPR、BET、H2-TPR和XPS等表征方法,并以CO还原脱硝为目标反应,对合成的γ-Al2O3/CeO2/LaAlO3和掺杂六铝酸镧催化性能进行评价。提出了以LaCl3和AlCl3为原料,利用喷雾热解法制备2LaOCl·Al2O3前驱体,以此为前驱体在800℃焙烧2 h合成了纯度在99.9%以上的LaAlO3新方法。在此基础上,以LaCl3为原料,实验成功合成了 LaCrO3和LaFeO3,再次说明采用喷雾热解法低温合成稀土化合物的可行性。采用喷雾热解法,以AlCl3为原料,在温度为1000℃,雾滴在高温区停留时间为2.6～3.0 s的条件下,喷雾热解一步法合成了 γ-Al2O3。在此基础上以AlCl3和CeCl3溶液为原料,喷雾热解成功合成了 γ-Al2O3/CeO2。在喷雾热解制备前驱体低温合成LaAlO3基础之上,提出了喷雾热解制备前驱体,800℃焙烧合成γ-Al2O3/LaAlO3的方法,并对方法的可行性进行验证。成功合成了 CeO2和LaAlO3质量分数分别为5%～15%的γ-Al2O3/CeO2/LaAlO3,产品形貌为多个直径为10～100 nm的空心球组合而成的复合球。活性成分CeO2和LaAlO3质量分数分别在10%～12.5%时,表现出较好的催化活性,起活温度低于190℃,在480℃以后NOx均达到最大转化率100%,且热稳定性良好。利用喷雾热解制备前驱体,在1200℃焙烧合成了 Mn和Fe掺杂的六铝酸镧,Fe、Mn离子取代可以促进六铝酸盐的生成,但Fe、Mn离子取代量的增加提高了六铝酸盐的结晶度,导致晶粒变大,比表面积下降。在Mn、Fe离子的取代量为3时,催化剂表现出较理想的催化活性。对于Mn和Fe共同掺杂的六铝酸镧,当掺杂的Mn和Fe离子总取代数大于或等于3以后,在BET、H2-TPR和CO还原脱硝性能测试中都表现出较好的结果,Mn和Fe两种离子发挥了明显的协同效应,使催化剂活性显着提高。通过控制有机螯合剂的用量,由柠檬酸制备了 LaAlO3前驱体,在此基础之上通过焙烧合成了 LaAlO3,产品的BET比表面积为32.62 m2·g-1,高于不添加柠檬酸时合成产品的比表面积17.76 m2·g-1。由柠檬酸制备前驱体合成的γ-Al2O3/CeO2/LaAlO3（ω（CeO2）%=12.5%,ω（LaAlO3）=12.5%）,其 BET 比表面积由 69.65 m2·g-1 提高到 91.5 m2·g-1,合成LaMn3Al9O19的BET 比表面积由9.24m2·g-1提高到13.46 m2·g-1。由于比表面积的提高使其H2-TPR和CO催化还原脱硝性能测试结果都有明显提升。
雷闯[8]（2013）在《与不同氧化物复合的La0.8Ca0.2FeO3钙钛矿用于低浓度甲烷的催化燃烧》文中指出甲烷催化燃烧是一种高效率、低污染的能源利用和废气处理技术。LaFeO3钙钛矿（Perovskite）对甲烷催化燃烧的活性和稳定性中等，但价格便宜。本文以Ca掺杂的LaFeO3为研究对象，考察引入不同载体后，对活性和稳定性的影响。制备了一系列钙钛矿催化剂粉末，在程序升温反应仪中用低浓度甲烷（1vol.%）对催化剂粉末进行考评，并用XRD、SEM、BET、H2-TPR对样品进行表征。先用共沉淀法制备了La1-xCaxFeO3（x=0、0.1、0.2、0.3、0.4）钙钛矿本体催化剂，考察Ca掺杂量的影响。证实当x=0.10.3时，催化活性相差不大，而x=0.2时活性最好。用共沉淀法、溶胶凝胶法和溶液燃烧合成法制得单一钙钛矿晶型的La0.8Ca0.2FeO3（简称La8Ca2）催化剂。其中共沉淀法制备的催化剂比表面积最大，活性最好；同时发现用乙醇洗涤滤饼，可提高催化剂的比表面积和活性。分别考察了YSZ（钇稳定氧化锆）、GDC（铈钆固溶体）和MgO作为催化剂载体与La8Ca2的相互作用和影响。用沉积-沉淀法制备了La8Ca2/nYSZ、La8Ca2/nGDC和La8Ca2/nMgO（n为载体与La8Ca2的摩尔量之比）系列复合催化剂，考察了YSZ中Y的掺杂量、GDC中Gd的掺杂量、载体含量和焙烧温度对催化剂的影响。研究发现，对于La8Ca2/nYSZ，当Y的掺杂量为7mol.%，n=7时，活性最佳；对于La8Ca2/nGDC，当Gd的掺杂量为15mol.%，n=6时，活性最佳；La8Ca2/4MgO的活性最佳。La8Ca2本体有较高的比表面积和活性，但在900℃以上焙烧，因烧结导致活性变为最差。YSZ、GDC和MgO三种载体均能减少比表面积的损失，保持高温活性，但作用机理不同。YSZ和GDC因含氧空位有助催化功能，且与La8Ca2有相互作用，能成倍提高催化活性。三种载体中，MgO抗烧结能力最强，YSZ热稳定性最差。经900℃焙烧，La8Ca2/7YSZ有游离Fe2O3存在，其活性最好。La8Ca2/4MgO催化剂中钙钛矿的质量分数较高，其活性与La8Ca2/7YSZ相当。而经1100℃焙烧，La8Ca2/4MgO比表面积最大，活性最佳。La0.8Ca0.2FeO3与MgO复合后的催化剂，活性高，抗烧结能力最强，成本低，最具工业应用潜力。
訾学红[9]（2012）在《甲烷催化燃烧技术基础研究》文中提出天然气（主要成分是CH4）做为燃料具有热值高、大气污染物排放少、利用效率高、能源比价低等特点，传统的火焰燃烧仍然排放大量的NOx，火焰燃烧的光辐射亦造成能量利用率的下降，因此，发展高效、低污染物排放的天然气催化燃烧技术具有重要的现实意义。本文首先制备了（1）负载型贵金属催化剂；（2）钙钛矿型催化剂和（3）六铝酸盐催化燃烧催化剂。并评价了各种催化剂的CH4燃烧氧化反应活性，对其活性评价数据进行总结，积累了CH4催化燃烧催化剂的活性数据，为设计CH4催化燃烧催化剂提供了实验基础。贵金属催化剂由于具有更好的低温起燃活性，因此在CH4催化燃烧中具有更广泛的应用，但是，贵金属催化剂面临的一个挑战就是催化剂容易发生硫中毒而失活，催化剂使用寿命一般要求达到8000h。目前在实验室评价催化剂的寿命还没有很有效的方法。本文采用浸渍法制备了Pd/γ-Al2O3、Pd/CeO2/γ-Al2O3和Pd/Ce0.6Zr0.4O2/γ-Al2O3催化剂，用XRD、BET、TEM、XPS、SO2-TPD、ICP和TG技术对催化剂的物化性质和反应前后的元素组成进行了表征，并对其在含硫气氛下和不含硫气氛下进行了CH4燃烧活性评价。结果表明，SO2的存在会降低Pd基催化剂的CH4燃烧活性。催化剂预先用SO2处理也会导致CH4活性的下降。硫中毒或者硫酸盐的形成是催化剂活性下降的主要原因，然而，硫中毒对于催化剂的形貌和粒径的变化影响不大。CeO2或者Ce0.6Zr0.4O2的掺杂会降低硫酸盐的分解温度（大约50-100°C），可以提高了催化剂的抗硫性能。实验表明，当催化剂用5%SO2处理达到18h后，其S含量趋于稳定，不再发生S累积的现象。活性组分Pd随着燃烧反应的的进行会发生流失现象，但是，催化剂在1200oC条件下反应持续200h后，仍然保持很好的活性，Pd的含量趋于稳定。本文根据S在催化剂表面的累积量和Pd的残留量，利用外推法评估了天然气催化燃烧催化剂寿命并初步建立了催化剂寿命的（S中毒和贵金属流失）的评价分析方法，使实验室评价催化剂的使用寿命成为可能。为了研究活性组分Pd物种的状态对Pd基催化剂CH4催化燃烧活性的影响，本文探讨了从Pd纳米粒子出发制备高性能催化燃烧催化剂的方法。首先，以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为表面活性剂，通过调节水相体系中CTAB和NaBH4浓度，制备了不同形貌Pd纳米粒子，其合成过程简便易行且环境友好。结果表明，通过控制CTAB和NaBH4的浓度可以实现Pd粒子形貌由球形到纳米线、纳米网络变化。其次，以粒径分布均匀的球形Pd纳米粒子为核，以TEOS为硅源，制备出Pd@SiO2纳米溶胶，将其负载到γ-Al2O3载体上，为了对比，同时将球形Pd粒子直接负载到γ-Al2O3载体上，在不同的温度（550，700，800，900，1050oC）下焙烧，制备了Pd/γ-Al2O3和Pd@SiO2/γ-Al2O3系列催化剂，并利用XRD、BET、XPS、O2-TPO、H2-TPR和CH4/O2-TPSR对该系列催化剂进行物化性质表征，评价了这种直接从纳米粒子出发制备的Pd基催化剂的CH4燃烧活性。结果表明，从纳米粒子出发制备的Pd基催化剂，Pd物种主要以金属态Pd、活性PdOx和体相PdO的化学态共存。对于新鲜的和在空气中老化条件下的Pd@SiO2/γ-Al2O3催化剂的CH4燃烧活性都高于相应的Pd/γ-Al2O3催化剂，分散在金属Pd上的表面氧化物PdOx是CH4催化燃烧的活性物种。本文设计并搭建了了天然气催化燃烧实验平台，研究催化燃烧中各种边界条件，如催化剂Pd含量、载体的孔道密度、空燃比、催化剂床层高度、以及燃烧器功率对催化燃烧效果的影响，并研究了床层高度与温度分布的关系。结果表明在自主设计的实验台上能实现稳定、低排放的天然气催化燃烧，为设计工业天然气催化燃烧器提供了科学和技术基础。
冯英[10]（2011）在《六铝酸盐型脱硝催化剂的研究》文中研究指明氮氧化物（NOx）是大气的主要污染物之一,对生态环境、经济发展及人体健康具有很大的危害。氮氧化物的种类较多,造成大气污染的主要有NO.N02和少量的N20。目前,N20的有效消除方法为催化分解；而NO的脱除常用选择性催化还原法（SCR）。六铝酸盐型催化剂在高温下稳定性较好,且催化活性较高,近年来得到广泛性研究。本文采用共沉淀法制备了一系列不同金属掺杂的六铝酸盐型脱硝催化剂；同时,制备了以六铝酸盐作为载体,采用等体积浸渍法制备的铁负载型催化剂。通过XRD.H2-TPR、BET.TG-DSC等手段,对所制备的催化剂进行了结构、物性表征,采用微型反应装置研究了该系列催化剂脱除NOx的反应活性。（1）实验研究了六铝酸盐催化剂催化分解N20的性能。掺杂Cu、Co的Ba系六铝酸盐BaMxAl12-xO19-δ（x=1,2,3,4）的晶体结构较复杂,生成了较多的尖晶石晶相,且催化分解N20的活性较差。实验发现BaCoxAl12-xO19-δ催化分解N20的过程中产生了较大浓度的NO,高达1000ppm。La系六铝酸盐具有较好的N20催化分解性能。LaCuAl11O19-δ具有较单一的六铝酸盐晶体结构,且催化分解N20的活性较高。以LaCuAl11O19-δ为基础,复合掺杂第二金属元素Mn.Fe后,形成的LaCuxM1-xAl11O19-δ（X=0.2,0.4,0.6,0.8）催化剂,催化分解N20的活性较高,且在一定程度上降低了尾气中NO的浓度。尝试在LaCu0.4Fe0.6Al11O19-δ催化分解N20的过程中加入还原气CH4,发现其加入不仅提高了N20的转化率,还降低了NO的生成浓度。（2）实验研究六铝酸盐催化剂在CH4气氛下催化还原NO的性能。采用共沉淀法制备LaMAl11O19-δ催化剂,以碳酸铵为沉淀剂,样品在60℃下老化3h,1200℃下焙烧4h后制得催化剂样品。表征结果表明,不同离子掺杂型六铝酸盐LaMAl11O19-δ催化剂中,M为Mn、Cu、Fe时,催化剂形成了较完整的六铝酸盐晶相,比表面积较大,催化活性表现较佳。实验结果表明Mn、Cu的最佳掺杂量为1,Fe的最佳掺杂量为2。双金属掺杂型六铝酸盐经1200℃焙烧4h后,仍具有明显的六铝酸盐结构。与单金属Mn、Fe掺杂的催化剂相比,LaMnCuAl10O19-δ和LaFeCOAl10O19-δ的催化活性有了明显提高。LaCuxFe1-xAl11O19-δ系列催化剂中,x=0.8时催化剂的活性最好,且活化能较低（为90.52kJ·mol-1）。（3）实验研究六铝酸盐负载铁氧化物催化剂在CH4气氛下催化还原NO的反应活性。采用等体积浸渍法制备的3wt%Fe2O3/LaAl12O19-δ催化剂,在600℃下焙烧4h后,硝酸铁氧化分解形成了高分散型Fe2O3,并附着在载体的表面上。该催化剂的比表面积较大,催化活性较高（T10%为490℃,T90%为589℃）。连续100h的高温稳定性实验表明,六铝酸盐负载铁的催化剂具有较好的抗热性。
二、尿素加入量对水热合成法制备Mn取代六铝酸盐催化剂的影响（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、尿素加入量对水热合成法制备Mn取代六铝酸盐催化剂的影响（论文提纲范文）
（1）不同磷灰石负载Co3O4催化N2O直接分解（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述与课题选择 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 N_2O消除方法和催化分解机理 |
| 1.3 N_2O催化分解催化剂研究进展 |
| 1.3.1 贵金属催化剂 |
| 1.3.2 分子筛催化剂 |
| 1.3.3 金属氧化物催化剂 |
| 1.4 磷灰石简介 |
| 1.4.1 磷灰石结构 |
| 1.4.2 磷灰石的特点及应用 |
| 1.5 选题依据与研究内容 |
| 第二章 实验试剂、仪器及表征手段 |
| 2.1 主要试剂和仪器 |
| 2.1.1 试剂 |
| 2.1.2 仪器 |
| 2.2 催化剂表征 |
| 2.2.1 XRD |
| 2.2.2 N_2-physisorption |
| 2.2.3 Raman |
| 2.2.4 FT-IR |
| 2.2.5 TEM |
| 2.2.6 XPS |
| 2.2.7 H_2-TPR |
| 2.2.8 O_2-TPD |
| 2.2.9 CO_2-TPD |
| 2.3 实验装置 |
| 2.3.1 N_2O催化分解反应评价装置 |
| 2.3.2 原料气中O_2、H_2O和 NO的引入 |
| 第三章 不同磷灰石负载Co_3O_4催化N_2O分解性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.3 不同磷灰石负载Co_3O_4催化N_2O分解性能 |
| 3.4 催化剂表征结果 |
| 3.4.1 XRD分析 |
| 3.4.2 N_2-physisorption分析 |
| 3.4.3 TEM分析 |
| 3.4.4 Raman分析 |
| 3.4.5 FT-IR分析 |
| 3.4.6 H_2-TPR分析 |
| 3.4.7 XPS分析 |
| 3.4.8 O_2-TPD分析 |
| 3.4.9 CO_2-TPD分析 |
| 3.5 杂质气体对催化活性的影响及动力学计算 |
| 3.5.1 杂质气体(O_2,NO,H_2O)对催化剂N_2O分解活性的影响 |
| 3.5.2 动力学计算 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 Sr掺杂羟基磷灰石负载Co_3O_4催化N_2O分解 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂制备 |
| 4.3 不同比例Sr掺杂羟基磷灰石催化剂N_2O催化分解性能 |
| 4.4 催化剂表征结果 |
| 4.4.1 XRD分析 |
| 4.4.2 N_2-physisorption分析 |
| 4.4.3 TEM分析 |
| 4.4.4 Raman分析 |
| 4.4.5 FT-IR分析 |
| 4.4.6 H_2-TPR分析 |
| 4.4.7 XPS分析 |
| 4.4.8 O_2-TPD分析 |
| 4.4.9 CO_2-TPD分析 |
| 4.5 杂质气体对催化活性的影响及动力学计算 |
| 4.5.1 杂质气体对催化活性的影响 |
| 4.5.2 动力学计算 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 论文工作总结 |
| 5.3 论文的创新性 |
| 5.4 后续工作设想 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
| 个人简况及联系方式 |
（2）钙钛矿结构稀土铬酸盐的低温可控水热合成、磁性及热致变色性质研究（论文提纲范文）
| 内容提要 |
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 钙钛矿结构的功能材料体系 |
| 1.2.1 钙钛矿材料的结构 |
| 1.2.2 钙钛矿基介电与铁电材料 |
| 1.2.3 钙钛矿型氧化物基磁性及多铁材料 |
| 1.2.4 钙钛矿结构相变存储材料与忆阻器 |
| 1.2.5 钙钛矿型新能源催化材料 |
| 1.2.6 钙钛矿型高温超导材料 |
| 1.2.7 钙钛矿的阴离子调控化学与物理 |
| 1.3 钙钛矿材料的制备方法 |
| 1.3.1 固相合成方法 |
| 1.3.2 水热法 |
| 1.3.3 钙钛矿结构氧化物表面化学与晶面可控生长 |
| 1.4 钙钛矿结构稀土铬酸盐简介 |
| 1.4.1 钙钛矿型稀土铬酸盐的结构特点 |
| 1.4.2 钙钛矿结构铬酸盐的物理化学性质 |
| 1.5 热致变色现象及热致变色材料 |
| 1.5.1 热致变色现象简介 |
| 1.5.2 热致变色材料分类 |
| 1.5.3 钙钛矿结构热致变色材料 |
| 1.5.4 不可逆热致变色材料及其应用前景 |
| 1.6 本论文的选题目的、意义及主要结果 |
| 参考文献 |
| 第二章 钙钛矿结构重稀土铬酸盐RECr O_3(RE=Er,Tm,Yb,Lu)的温和水热合成及磁性研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验药品 |
| 2.2.2 合成方法 |
| 2.2.3 主要分析测试仪器与数据分析方法 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 粉末X-射线拟合及其晶体结构分析 |
| 2.3.2 材料的水热晶化机制 |
| 2.3.3 材料的形貌和元素组成 |
| 2.3.4 价态分析 |
| 2.3.5 拉曼振动模分析 |
| 2.3.6 紫外可见光谱和傅里叶变换红外光谱分析 |
| 2.3.7 变温磁化率及磁滞回线分析 |
| 2.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 钙钛矿结构稀土铬酸盐的晶面可控合成及其机理研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 主要测试仪器和相应测试条件 |
| 3.2.3 晶面调控方法及条件 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 温和水热法合成B-位有序掺杂的LaCr_(1-x)Mn_x O_3(x=0.1,0.2,0.3)单晶及其磁学行为研究 |
| 4.1 研究背景 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 化学试剂 |
| 4.2.2 主要测试仪器和相应测试条件 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 LaCr_(1-x)Mn_x O_3 的合成及影响因素 |
| 4.3.2 样品的化学组成及结构分析 |
| 4.3.3 晶体形貌分析 |
| 4.3.4 X射线光电子能谱分析 |
| 4.3.5 磁性测试及分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 La Cr_(1-x)Al_x O_3 (x=0.05, 0.08, 0.12, 0.15)的水热合成及 |
| 5.1 研究背景 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 化学药品与试剂 |
| 5.2.2 主要分析测试仪器与数据分析方法 |
| 5.2.3 合成方法 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 合成条件 |
| 5.3.2 结构表征及讨论 |
| 5.3.3 形貌及成分表征 |
| 5.3.4 拉曼光谱测试分析 |
| 5.3.5 磁性测试分析 |
| 5.3.6 热致变色性质测试及分析 |
| 5.3.7 变温紫外-可见光谱分析 |
| 5.3.8 热分析 |
| 5.3.9 元素价态分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 结论与展望 |
| 作者简介及博士在读期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（3）甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 甲烷催化燃烧的研究背景 |
| 1.1.1 当前国内外能源结构 |
| 1.1.2 天然气利用方式 |
| 1.1.3 甲烷催化燃烧的意义与挑战 |
| 1.2 甲烷燃烧催化剂 |
| 1.2.1 非贵金属氧化物催化剂 |
| 1.2.2 贵金属催化剂 |
| 1.3 催化剂结构性能关系 |
| 1.3.1 载体影响 |
| 1.3.2 Pd活性物种的影响 |
| 1.4 影响甲烷催化燃烧的外部因素 |
| 1.4.1 水汽影响 |
| 1.4.2 硫的毒化 |
| 1.4.3 其他因素影响 |
| 1.5 本文研究目的和主要内容 |
| 第二章 实验仪器及方法 |
| 2.1 实验仪器及试剂 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂活性评价 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.4.2 透射电镜(TEM) |
| 2.4.3 氢气程序化升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4.4 氧气程序化升温脱附(CO_2-TPD) |
| 2.4.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4.6 氮气低温脱附 |
| 2.4.7 甲烷程序升温还原(CH_4-TPR) |
| 2.4.8 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.4.9 二氧化硫程序升温脱附(SO_2-TPD) |
| 2.4.10 原位红外(In-situ DRIFT) |
| 2.4.11 CO脉冲吸附实验(CO chemisorption) |
| 第3章 调控Ni和Co在尖晶石表面浓度提高甲烷燃烧的低温活性 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂的表征与评价 |
| 3.2.3 催化反应速率和高价态离子表面密度 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂的结构性质 |
| 3.3.2 催化剂的氧化还原性 |
| 3.3.3 催化剂的活性评价 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 利用流电沉积法在尖晶石上原位生长Pd粒子用于低温甲烷催化燃烧 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 催化剂制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂的结构 |
| 4.3.2 催化剂的氧化还原性 |
| 4.3.3 催化剂的活性 |
| 4.3.4 催化机理讨论 |
| 4.3.5 催化剂稳定性和耐水性能 |
| 4.4 小结 |
| 第5章 抗烧结Pd@S-1催化剂: 水汽和二氧化硫对甲烷催化燃烧性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验试剂 |
| 5.2.2 催化剂的制备 |
| 5.2.3 催化剂的评价和表征 |
| 5.3 实验结果 |
| 5.3.1 热稳定性 |
| 5.3.2 耐水汽性能 |
| 5.3.3 耐硫性能 |
| 5.4 结果讨论 |
| 5.5 小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
（4）Co基复合氧化物催化N2O分解反应的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 氧化亚氮(N_2O)的危害与来源 |
| 1.1.1 N_2O的性质及危害 |
| 1.1.2 N_2O的来源 |
| 1.2 N_2O的消除方法 |
| 1.3 直接催化分解N_2O反应机理概述 |
| 1.4 直接催化分解N_2O催化剂研究进展 |
| 1.4.1 负载型贵金属催化剂 |
| 1.4.2 分子筛催化剂 |
| 1.4.3 金属氧化物催化剂 |
| 1.5 钴基复合氧化物催化剂的研究进展 |
| 1.5.1 制备条件及方法对Co基复合氧化物催化剂的影响 |
| 1.5.2 助剂对Co基复合氧化物结构及表面性质的调控 |
| 1.5.3 Co基复合氧化物催化剂催化分解N_2O活性中心的探究 |
| 1.6 本文的主要研究思路与内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验原料与仪器 |
| 2.1.1 实验气体及试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂活性测定 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 粉末X射线衍射 |
| 2.4.2 氮气物理吸附脱附 |
| 2.4.3 场发射扫描电子显微镜 |
| 2.4.4 透射电子显微镜 |
| 2.4.5 X射线光电子能谱 |
| 2.4.6 N_2O程序升温表面反应 |
| 2.4.7 氢气程序升温还原 |
| 2.4.8 氧气脉冲吸附及氧气程序升温脱附 |
| 2.4.9 傅里叶变换红外光谱 |
| 3 Pb修饰的Co_3O_4催化剂催化N_2O分解反应的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂制备 |
| 3.2.2 催化剂的活性测试和反应动力学研究 |
| 3.3 Pb_xCo(CP)系列催化剂的物理化学性质表征 |
| 3.3.1 物理性质 |
| 3.3.2 表面化学性质 |
| 3.4 Pb_xCo(CP)催化剂活性测定 |
| 3.5 助剂Pb提高催化剂活性的机制 |
| 3.6 Pb_(0.04)Co(CP)对杂质气体的耐受性及催化稳定性 |
| 3.6.1 对杂质气体耐受性测定 |
| 3.6.2 稳定性考察 |
| 3.7 小结 |
| 4 Ag修饰的Co_3O_4催化剂催化N_2O分解反应的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂制备 |
| 4.2.2 催化剂的活性测试和动力学研究 |
| 4.3 Ag_xCo(CP)系列催化剂的物理化学性质表征 |
| 4.3.1 物理性质 |
| 4.3.2 表面化学性质 |
| 4.4 Ag_xCo(CP)系列催化剂活性测定 |
| 4.5 Ag_(0.04)Co(CP)和Co_3O_4(P)的催化反应动力学 |
| 4.6 Ag_(0.04)Co(CP)对杂质气体的耐受性和催化稳定性 |
| 4.6.1 Ag_(0.04)Co(CP)与K_(0.01)Co(IM)在对杂质气体耐受性及催化稳定性方面比较 |
| 4.6.2 CO_2和SO_2对Ag_(0.04)Co(CP)催化性能的影响 |
| 4.7 小结 |
| 5 具有特殊结构的Co_3O_4/CaCO_3和Co_3O_4/BaCO_3催化剂催化N_2O分解反应的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂制备 |
| 5.2.2 催化剂活性测试和反应动力学研究 |
| 5.3 CaCo_x(SP)系列催化剂的物理化学性质表征 |
| 5.3.1 物理性质 |
| 5.3.2 表面化学性质 |
| 5.4 CaCo_(2.5)(SP)催化剂催化性能评价 |
| 5.4.1 催化活性测定 |
| 5.4.2 制备方法对CaCo_(2.5)催化剂活性的影响 |
| 5.4.3 抗烧结能力测定 |
| 5.4.4 对杂质气体耐受性及催化稳定性测定 |
| 5.5 Co_xBa(CS)系列催化剂所对应的比反应速率测定 |
| 5.6 Co_xBa(CS)系列催化剂的物理化学性质表征 |
| 5.6.1 催化剂结构 |
| 5.6.2 催化剂结构对Co_(0.24)Ba催化剂活性的影响 |
| 5.6.3 BaCO_3对表层Co_3O_4的修饰作用 |
| 5.7 Co_(0.24)Ba(CS)催化剂与CaCo_(2.5)(SP)催化剂的比较及其应用前景 |
| 5.8 小结 |
| 6 Co_3O_4催化剂催化分解N_2O不同反应路径的反应速率及活化能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 催化剂制备与活性测试 |
| 6.3 反应气氛中O_2对反应速率的影响 |
| 6.4 反应途径A和B的表观活化能 |
| 6.5 两种反应途径对N_2O分解反应的贡献 |
| 6.6 小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点摘要 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（5）La0.8Sr0.2MnO3/MgAl2O4金属丝网整体催化剂在低浓度甲烷催化燃烧的应用（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 背景 |
| 1.1 低浓度甲烷的现状 |
| 1.1.1 煤层气的现状 |
| 1.1.2 煤层气的抽采 |
| 1.2 乏风瓦斯的利用方式 |
| 1.3 低浓度甲烷催化燃烧催化剂的概述 |
| 1.3.1 催化剂要求 |
| 1.3.2 催化剂类型 |
| 1.3.3 催化燃烧机理 |
| 1.4 贵金属催化剂 |
| 1.5 非贵金属催化剂 |
| 1.5.1 六铝酸盐型催化剂 |
| 1.5.2 钙钛矿型催化剂 |
| 1.6 整体催化剂 |
| 1.6.1 定义 |
| 1.6.2 整体催化剂的组成和结构 |
| 1.7 金属蜂窝整体催化剂 |
| 1.7.1 概述 |
| 1.7.2 金属蜂窝催化剂涂层的制备 |
| 1.8 本课题研究的目的、意义和创新点 |
| 1.8.1 开发性能良好的催化剂粉体 |
| 1.8.2 探索金属丝网整体催化剂的工业可行性 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂和仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂粉体的制备 |
| 2.2.1 纯LSM粉体的制备(共沉淀法) |
| 2.2.2 镁铝尖晶石(MA)的制备(共沉淀法) |
| 2.2.3 复合催化剂粉体的制备(沉积-沉淀法) |
| 2.2.4 整体催化剂的制备(浆料涂覆法) |
| 2.3 催化反应活性测试 |
| 2.3.1 催化剂粉体活性测试 |
| 2.3.2 整体催化剂活性测试 |
| 2.3.3 H_2-TPR测试 |
| 2.3.4 催化剂BET、XRD、IR、SEM和 XPS的测试 |
| 第三章 MgAl_2O_4 稳定的La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3 复合催化剂的筛选 |
| 3.1 MgAl_2O_4 球磨pH对活性的影响 |
| 3.2 Sr掺杂比例对LSM4 活性的影响 |
| 3.3 LSM与 MA比例的影响 |
| 3.4 老化温度的影响 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 LSM/4MA复合催化剂的性能及表征 |
| 4.1 不同焙烧温度的LSM/4MA对活性的影响 |
| 4.2 BET |
| 4.3 红外光谱(IR)表征 |
| 4.4 XRD表征 |
| 4.5 SEM表征 |
| 4.6 H_2-TPR表征 |
| 4.7 XPS表征 |
| 4.8 本章小结 |
| 第五章 金属丝网整体催化剂的研究 |
| 5.1 对丝网涂层厚度理论上的计算 |
| 5.2 MgAl_2O_4 尖晶石第二载体对丝网活性的影响 |
| 5.3 LSM4 粉体的涂覆量对活性的影响 |
| 5.4 金属丝网整体催化剂的SEM |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士学位期间已发表或录用的论文 |
（6）二氧化铈负载钯催化剂的制备及其甲烷燃烧性能研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 非贵金属甲烷燃烧催化剂的研究现状 |
| 1.1.1 钙钛矿型催化剂 |
| 1.1.2 六铝酸盐型催化剂 |
| 1.1.3 金属氧化物催化剂 |
| 1.2 贵金属甲烷燃烧催化剂的研究现状 |
| 1.2.1 钯基催化剂的制备与改性研究 |
| 1.2.2 钯基催化剂甲烷催化燃烧反应机理研究 |
| 1.3 论文选题依据及研究内容 |
| 1.3.1 论文的选题依据 |
| 1.3.2 论文的研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 主要实验试剂及仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 X射线粉末衍射分析(XRD) |
| 2.3.2 N_2-物理吸附 |
| 2.3.3 CO脉冲化学吸附 |
| 2.3.4 H_2-程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.5 O_2-程序升温氧化(O_2-TPO) |
| 2.3.6 CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD) |
| 2.3.7 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.3.8 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.9 透射电镜(TEM) |
| 2.4 催化剂活性评价 |
| 第三章 合成方法对Pd/CeO_2催化剂性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化材料的制备 |
| 3.2.1 浸渍法合成Pd/CeO_2催化剂 |
| 3.2.2 共沉淀法合成Pd/CeO_2催化剂 173.2.3 水热法合成Pd/CeO_2催化剂 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 形貌分析 |
| 3.3.2 Pd/CeO_2在甲烷催化燃烧反应中的性能 |
| 3.3.3 样品的XRD分析 |
| 3.3.4 N_2物理吸附表征 |
| 3.3.5 XPS分析 |
| 3.3.6 H_2-TPR表征 |
| 3.3.7 CO脉冲吸附分析 |
| 3.3.8 CO_2-TPD分析 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 水热时间对水热法制备的Pd/CeO催化剂的甲烷燃烧性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 不同水热时间合成样品在甲烷催化燃烧的性能 |
| 4.3.2 SEM分析 |
| 4.3.3 XRD分析 |
| 4.3.4 N_2物理吸附表征 |
| 4.3.5 XPS分析 |
| 4.3.6 H_2-TPR表征 |
| 4.3.7 CO脉冲吸附分析 |
| 4.3.8 O_2-TPO表钲 |
| 4.4 小结 |
| 第五章 水热合成体系中双氧水和柠檬酸的加入对Pd/CeO_2催化剂结构和性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂的制备 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 调变双氧水和柠檬酸量所合成样品的甲烷催化燃烧性能 |
| 5.3.2 调变双氧水和柠檬酸量所合成Pd/CeO_2的XRD分析 |
| 5.3.3 SEM分析 |
| 5.3.4 样品的CO脉冲吸附测试结果分析 |
| 5.3.5 O_2-TPO分析 |
| 5.3.6 CO_2-TPD分析 |
| 5.3.7 TEM分析 |
| 5.4 小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
（7）氯化物溶液喷雾热解焙烧合成RE/AL复合氧化物的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题研究背景 |
| 1.2 国内外关于金属氯化溶液热分解的研究现状及分析 |
| 1.3 稀土复合氧化物的特点及应用 |
| 1.3.1 γ-Al_2O_3/REO型复合氧化物在催化方面的应用 |
| 1.3.2 钙钛矿型稀土复合氧化物在催化方面的应用 |
| 1.3.3 六铝酸盐型稀土复合氧化物在催化方面的应用 |
| 1.4 常用的稀土氧化物及复合氧化物的制备方法 |
| 1.4.1 沉淀法 |
| 1.4.2 醇盐水解法 |
| 1.4.3 溶胶-凝胶法 |
| 1.4.4 水热合成法 |
| 1.4.5 其它方法 |
| 1.4.6 喷雾热解法 |
| 1.5 本课题研究意义及主要内容 |
| 1.5.1 课题研究意义 |
| 1.5.2 课题研究的主要内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验仪器与设备 |
| 2.1.1 稀土氯化物喷雾热解设备 |
| 2.1.2 催化剂微型反应装置的制作 |
| 2.2 实验原料 |
| 2.3 喷雾热解-焙烧合成稀土复合氧化物 |
| 2.4 表征方法 |
| 2.4.1 X射线衍射分析法(XRD) |
| 2.4.2 电子显微镜(SEM)和能谱分析(EDS) |
| 2.4.3 差热-热重分析(DTA-TG) |
| 2.4.4 BET比表面积 |
| 2.4.5 H_2-TPR程序升温还原 |
| 2.4.6 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4.7 氯离子选择电极法测定Cl离子含量 |
| 2.5 催化剂脱硝性能评价 |
| 2.5.1 CO做还原剂的脱硝反应 |
| 2.5.2 CO做还原剂的脱硝反应机理 |
| 2.5.3 CO做还原剂的脱硝反应的催化剂活性评价方法 |
| 第3章 氯化物溶液喷雾热解制备前驱体合成LaAlO_3的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 喷雾热解合成LaAlO_3 |
| 3.3 喷雾热解合成LaAlO_3的机理研究 |
| 3.3.1 LaAlO_3前驱体的XRD分析 |
| 3.3.2 LaAlO_3前驱体的TG-DTA分析 |
| 3.3.3 LaAlO_3前驱体的SEM和EDS分析 |
| 3.3.4 LaAlO_3前驱体的TEM分析 |
| 3.4 焙烧工艺对LaAlO_3的影响 |
| 3.4.1 焙烧时间的影响 |
| 3.4.2 焙烧温度的影响 |
| 3.4.3 由前驱体生成LaAlO_3的热力学分析 |
| 3.4.4 LaAlO_3的微观形貌分析 |
| 3.5 前驱体制备工艺条件对LaAlO_3产品的影响 |
| 3.5.1 热解温度的影响 |
| 3.5.2 雾滴在炉内停留时间的影响 |
| 3.5.3 载气流速的影响 |
| 3.5.4 前驱体制备工艺条件的优化 |
| 3.6 柠檬酸对前驱体及LaAlO_3的影响 |
| 3.6.1 引言 |
| 3.6.2 柠檬酸对前驱体及LaAlO_3相组成的影响 |
| 3.6.3 柠檬酸对前驱体微观形貌的影响 |
| 3.6.4 柠檬酸对前驱体合成LaAlO_3比表面积的影响 |
| 3.6.5 柠檬酸对前驱体合成LaAlO_3微观形貌的影响 |
| 3.6.6 不同前驱体合成LaAlO_3的TEM分析 |
| 3.7 本章小结 |
| 第4章 氯化物溶液喷雾热解制备前驱体合成γ-Al_2O_3/LaAlO_3/CeO_2的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 样品制备 |
| 4.3 喷雾热解合成γ-Al_2O_3 |
| 4.3.1 雾滴在高温区停留时间对合成γ-Al_2O_3的影响 |
| 4.3.2 温度对合成γ-Al_2O_3的影响 |
| 4.3.3 喷雾热解合成非晶态Al_2O_3和γ-Al_2O_3的SEM和EDS分析 |
| 4.4 喷雾热解合成γ-Al_2O_3/CeO_2 |
| 4.4.1 γ-Al_2O_3/CeO_2的XRD分析 |
| 4.4.2 γ-Al_2O_3/CeO_2的SEM和EDS分析 |
| 4.4.3 γ-Al_2O_3/CeO_2的H_2-TPR分析 |
| 4.4.4 γ-Al_2O_3/CeO_2的XPS分析 |
| 4.5 喷雾热解合成γ-Al_2O_3/LaAlO_3 |
| 4.5.1 γ-Al_2O_3/LaAlO_3及前驱体的XRD分析 |
| 4.5.2 γ-Al_2O_3/LaAlO_3前驱体的SEM和EDS分析 |
| 4.5.3 γ-Al_2O_3/LaAlO_3的SEM和EDS分析 |
| 4.5.4 γ-Al_2O_3/LaAlO_3的H_2-TPR分析 |
| 4.5.5 γ-Al_2O_3/LaAlO_3的XPS分析 |
| 4.6 喷雾热解合成γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3 |
| 4.6.1 γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3及前驱体的XRD分析 |
| 4.6.2 γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3前驱体/的SEM和EDS分析 |
| 4.6.3 γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的SEM和EDS分析 |
| 4.6.4 γ-Al_2O_3/CeO_2、γ-Al_2O_3/LaAlO_3及γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的TEM分析 |
| 4.6.5 合成样品的BET分析 |
| 4.6.6 合成样品的氯含量分析 |
| 4.6.7 γ-Al_2O_(3/)CeO_2/LaAlO_3的H_2-TPR分析 |
| 4.6.8 γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的XPS分析 |
| 4.6.9 γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的CO催化还原脱硝性能分析 |
| 4.6.10 γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的热稳定性分析 |
| 4.7 喷雾热解由柠檬酸制备前驱体合成γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3 |
| 4.7.1 由柠檬酸制备前驱体及γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的XRD分析 |
| 4.7.2 由柠檬酸制备γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3前驱体的SEM和EDS分析 |
| 4.7.3 由柠檬酸制备前驱体合成γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的SEM和EDS分析 |
| 4.7.4 不同前驱体制备的γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的TEM分析 |
| 4.7.5 由柠檬酸制备前驱体合成样品的BET分析 |
| 4.7.6 由柠檬酸制备前驱体合成样品的氯含量分析 |
| 4.7.7 由柠檬酸制备前驱体合成γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的H_2-TPR分析 |
| 4.7.8 由柠檬酸制备前驱体合成γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的XPS分析 |
| 4.7.9 由柠檬酸制备前驱体合成γ-Al_2O_3/CeO_2/LaAlO_3的CO催化还原脱硝性能分析 |
| 4.8 本章小结 |
| 第5章 氯化物溶液喷雾热解制备前驱体合成Mn和Fe掺杂六铝酸镧的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 样品制备 |
| 5.3 喷雾热解合成六铝酸镧的研究 |
| 5.3.1 LaAl_(12)O_(19)及其前驱体的XRD分析 |
| 5.3.2 LaAl_(12)O_(19)及其前驱体的SEM和EDS分析 |
| 5.3.3 LaAl_(12)O_(19)的SEM和EDS分析 |
| 5.3.4 LaAl_(12)O_(19)的TEM分析 |
| 5.3.5 LaAl_(12)O_(19)的H_(2-)TPR分析 |
| 5.4 喷雾热解合成Mn掺杂六铝酸镧(LaMn_xAl_(12-x)O_(19))的研究 |
| 5.4.1 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)前驱体的XRD分析 |
| 5.4.2 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)的XRD分析 |
| 5.4.3 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)前驱体的SEM和EDS分析 |
| 5.4.4 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)的SEM和EDS分析 |
| 5.4.5 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)的TEM分析 |
| 5.4.6 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)的BET分析 |
| 5.4.7 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)的氯含量分析 |
| 5.4.8 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)的H_2-TPR分析 |
| 5.4.9 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)的XPS分析 |
| 5.4.10 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)的CO催化还原脱硝性能分析 |
| 5.5 喷雾热解合成Mn和Fe掺杂六铝酸镧(LaFe_xAl_(12-x)O_(19)、LaMn_(0.5x)Fe_(0.5x)Al_(12-x)O_(19))的研究 |
| 5.5.1 LaFe_xAl_(12-x)O_(19)和LaMn_(0.5x)Fe_(0.5x)Al_(12-x)O_(19)及其前驱体的XRD分析 |
| 5.5.2 LaFe_3Al_9O_(19)和LaFe_(1.5)Mn_(1.5)Al_9O_(19)前驱体的SEM和EDS分析 |
| 5.5.3 LaFe_3Al_9O_(19)和LaMn_(1.5)Fe_(1.5)Al_9O_(19)的SEM分析 |
| 5.5.4 LaFe_3Al_9O_(19)和LaMn_(1.5)Fe_(1.5)Al_9O_(19)的TEM分析 |
| 5.5.5 LaFe_xAl_(12-x)O_(19)和LaMn_(0.5x)Fe_(0.5x)Al_(12-x)O_(19)的BET分析 |
| 5.5.6 LaFe_xAl_(12-x)O_(19)和LaMn_(0.5x)Fe_(0.5x)Al_(12-x)O_(19)的氯含量分析 |
| 5.5.7 LaFe_xAl_(12-x)O_(19)和LaMn_(0.5x)Fe_(0.5x)Al_(12-x)O_(19)的H_2-TPR分析 |
| 5.5.8 LaFe_xAl_(12-x)O_(19)和LaMn_(0.5x)Fe_(0.5)Al_(12-x)O_(19)的XPS分析 |
| 5.5.9 LaFe_xAl_(12-x)O_(19)和LaMn_(0.5x)Fe_(0.5x)Al_(12-x)O_(19)的CO催化还原脱硝性能分析 |
| 5.6 喷雾热解由柠檬酸制备前驱体,合成LaMn_xAl_(12-x)O_(19)及LaFe_(1.5)Mn_(1.5)Al_9O_(19)的研究 |
| 5.6.1 由柠檬酸制备前驱体及LaMn_xAl_(12-x)#O_(19)和LaFe_(1.5)Mn_(1.5)Al_9O_(19)的XRD分析 |
| 5.6.2 由柠檬酸制备掺杂六铝酸镧前驱体的SEM和EDS分析 |
| 5.6.3 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)和LaFe_(1.5)Mn_(1.5)Al_9O_(19)的SEM分析 |
| 5.6.4 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)和LaFe_(1.5)Mn_(1.5)Al_9O_(19)的TEM分析 |
| 5.6.5 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)和LaFe_(1.5)Mn_(1.5)Al_9O_(19)的BET分析 |
| 5.6.6 LaMn_xA1_(12-x)O_(19)和LaFe_(1.5)Mn_(1.5)A1_9O_(19)的氯含量分析 |
| 5.6.7 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)和LaFe_(1.5)Mn_(1.5)Al_9O_(19)的H_2-TPR分析 |
| 5.6.8 LaMn_xAl_(12-x)O_(19)和LaFe_(1.5)Mn_(1.5)Al_9O_(19)的XPS分析 |
| 5.6.9 LaMn_3Al_9O_(19)和LaFe_(1.5)Mn_(1.5)Al_9O_(19)的CO催化还原脱硝性能分析 |
| 5.7 本章小结 |
| 第6章 主要结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读博士学位期间取得的学术成果 |
（8）与不同氧化物复合的La0.8Ca0.2FeO3钙钛矿用于低浓度甲烷的催化燃烧（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 甲烷催化燃烧技术研究背景 |
| 1.2 甲烷催化燃烧技术研究进展 |
| 1.2.1 贵金属催化剂 |
| 1.2.2 过渡金属氧化物催化剂 |
| 1.2.3 钙钛矿型催化剂 |
| 1.2.3.1 钙钛矿型催化剂概述 |
| 1.2.3.2 A、B 位掺杂对钙钛矿的影响 |
| 1.2.3.3 钙钛矿型催化剂的制备方法 |
| 1.2.3.4 钙钛矿型催化剂的载体 |
| 1.2.4 六铝酸盐型催化剂 |
| 1.3 课题研究内容与创新 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 催化剂的制备 |
| 2.3.1 La_(1-x)Ca_xFeO_3（x=0、0.1、0.2、0.3、0.4）催化剂的制备 |
| 2.3.2 不同方法制备 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3催化剂 |
| 2.3.2.1 共沉淀法 |
| 2.3.2.2 溶胶凝胶法 |
| 2.3.2.3 溶液燃烧法 |
| 2.3.3 与不同载体复合的 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3催化剂的制备 |
| 2.3.3.1 以 YSZ 为载体的复合催化剂粉体制备 |
| 2.3.3.2 以 GDC 为载体的复合催化剂粉体制备 |
| 2.3.3.3 以 MgO 为载体的复合催化剂粉体制备 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 比表面积 |
| 2.4.2 热重分析 |
| 2.4.3 扫描电镜 |
| 2.4.4 X射线衍射 |
| 2.4.5 程序升温还原 |
| 2.4.5.1 实验原理 |
| 2.4.5.2 实验操作 |
| 2.5 催化剂活性评价 |
| 第三章 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3的制备及催化活性研究 |
| 3.1 Ca 的不同掺杂量对 LaFeO3的影响 |
| 3.2 不同制备方法对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3的影响 |
| 3.2.1 溶胶凝胶法 |
| 3.2.2 共沉淀法 |
| 3.2.2.1 乙醇洗涤对催化剂的影响 |
| 3.2.2.2 焙烧温度对催化剂的影响 |
| 3.2.3 溶液燃烧法 |
| 3.2.4 不同制备方法对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3催化剂的影响 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 与 YSZ 复合的 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3的制备及催化活性研究 |
| 4.1 Y 的不同掺杂量对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/7YSZ 的影响 |
| 4.2 乙醇洗涤对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/7YSZ 的影响 |
| 4.3 YSZ 不同含量对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/nYSZ 的影响 |
| 4.4 焙烧温度对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/7YSZ 的影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 与 GDC、MgO 复合的 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3的制备及催化活性研究 |
| 5.1 与 GDC 复合的 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3的制备及催化活性研究 |
| 5.1.1 Gd 的不同掺杂量对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/6GDC 的影响 |
| 5.1.2 GDC 不同含量对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/nGDC 的影响 |
| 5.1.3 焙烧温度对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/6GDC 的影响 |
| 5.2 与 MgO 复合的 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3的制备及催化活性研究 |
| 5.2.1 MgO 不同含量对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/nMgO 的影响 |
| 5.2.2 焙烧温度对 La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/4MgO 催化剂的影响 |
| 5.3 本章小结 |
| 第六章 不同载体对催化剂的影响 |
| 6.1 比表面积 |
| 6.2 XRD |
| 6.3 SEM |
| 6.4 H2TPR |
| 6.5 不同载体对催化剂活性的影响 |
| 6.6 本章小结 |
| 第七章 全文总结与展望 |
| 7.1 全文总结 |
| 7.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
（9）甲烷催化燃烧技术基础研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 目录 |
| Contents |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 天然气催化燃烧技术研究背景 |
| 1.2 天然气催化燃烧反应机理研究 |
| 1.3 CH_4燃烧催化剂的研究 |
| 1.3.1 贵金属催化剂 |
| 1.3.2 钙钛矿型金属氧化物催化剂 |
| 1.3.3 六铝酸盐型 CH_4催化燃烧催化剂 |
| 1.3.4 天然气燃烧催化剂的寿命（稳定性）及中毒现象 |
| 1.3.5 天然气催化燃烧催化剂高温稳定性 |
| 1.4 天然气催化燃烧炉中各种影响因素的研究 |
| 1.5 天然气催化燃烧技术研究中存在问题 |
| 1.6 本论文的研究内容和创新点 |
| 1.7 项目来源 |
| 第2章 CH_4燃烧催化剂的制备及活性评价 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 催化燃烧催化剂的制备和活性评价 |
| 2.2.1 化学试剂和气体 |
| 2.2.2 仪器设备 |
| 2.2.3 负载型贵金属催化剂的制备 |
| 2.2.4 钙钛矿型催化剂的制备 |
| 2.2.5 六铝酸盐型催化剂的制备 |
| 2.2.6 催化剂活性评价装置 |
| 2.3 催化剂 CH_4催化燃烧反应活性研究 |
| 2.3.1 负载型贵金属催化剂 CH_4催化燃烧反应活性研究 |
| 2.3.2 钙钛矿催化剂的活性研究 |
| 2.3.3 六铝酸盐催化剂的活性研究 |
| 2.4 天然气催化燃烧催化剂活性数据总结 |
| 2.5 本章小结 |
| 第3章 CH_4催化燃烧 Pd 催化剂抗硫性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.2.1 主要试剂和设备 |
| 3.2.2 实验过程 |
| 3.2.3 表征方法和活性评价 |
| 3.2.4 催化剂寿命评价 |
| 3.3 催化剂 CH_4燃烧活性评价 |
| 3.4 催化剂 S 中毒现象的研究 |
| 3.4.1 比表面积、形貌和晶相结构 |
| 3.4.2 SO_2脱附行为 |
| 3.4.3 表面化学价态 |
| 3.5 催化剂失活因素研究 |
| 3.5.1 催化剂表面 S 累积行为研究 |
| 3.5.2 TG 分析 |
| 3.5.3 催化剂在 SO_2气氛下处理 24 h 后的 CH_4燃烧活性评价 |
| 3.5.4 催化剂寿命评价实验 |
| 3.5.5 Pd 流失现象的研究 |
| 3.6 天然气催化燃烧催化剂寿命评价方法的建立 |
| 3.7 本章小结 |
| 第4章 新型 Pd 基 CH_4燃烧催化剂研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 化学试剂和实验仪器 |
| 4.2.2 球形、蠕虫状、网状 Pd 纳米粒子的制备 |
| 4.2.3 核壳结构 Pd@SiO_2纳米粒子的制备 |
| 4.2.4 Pd/γ-Al_2O_3和 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的制备 |
| 4.2.5 Pd 金属纳米溶胶和催化剂的结构表征 |
| 4.2.6 催化剂的氧化还原性质表征 |
| 4.2.7 催化剂活性评价 |
| 4.3 Pd 纳米粒子的可控制备及影响因素 |
| 4.3.1 UV-vis 对 Pd 纳米粒子合成过程的考察 |
| 4.3.2 Pd 纳米粒子形貌的调控 |
| 4.3.3 Pd 纳米粒子形成机理 |
| 4.4 Pd@SiO_2纳米粒子的可控制备及影响因素考察 |
| 4.4.1 TEOS 用量对 Pd@SiO_2纳米粒子形貌的影响 |
| 4.4.2 反应时间对 Pd@SiO_2纳米粒子形貌的影响 |
| 4.5 新型 Pd 基催化剂的物化性质研究 |
| 4.5.1 新型 Pd/γ-Al_2O_3和 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的物相结构分析 |
| 4.5.2 新型 Pd/γ-Al_2O_3和 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的表面结构分析 |
| 4.5.3 新型 Pd/γ-Al_2O_3和 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的氧化还原行为研究75 |
| 4.5.4 O_2-TPO 结果分析 |
| 4.5.5 XPS 结果 |
| 4.5.6 程序升温表面反应（O_2/CH_4-TPSR） |
| 4.6 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3和 Pd/γ-Al_2O_3催化剂的 CH_4催化燃烧活性 |
| 4.6.1 新鲜与老化 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3和 Pd/γ-Al_2O_3催化剂 CH_4催化燃烧活性 |
| 4.6.2 循环条件下 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3和 Pd/γ-Al_2O_3催化剂 CH_4催化燃烧活性 |
| 4.6.3 在 CH_4气氛中于 800oC 反应后的 CH_4燃烧活性 |
| 4.7 本章小结 |
| 第5章 天然气催化燃烧边界条件研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 天然气催化燃烧试验平台的建设 |
| 5.3 天然气催化燃烧边界条件的研究 |
| 5.3.1 催化剂孔道密度对催化燃烧效果的影响 |
| 5.3.2 催化剂 Pd 含量对催化燃烧效果的影响 |
| 5.3.3 空燃比对天然气催化燃烧效果的影响 |
| 5.3.4 催化床层高度对催化燃烧效果的影响 |
| 5.3.5 催化燃烧器功率与催化燃烧效果的关系 |
| 5.3.6 催化床层高度与温度分布的关系 |
| 5.4 本章小结 |
| 结论与展望 |
| 结论 |
| 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间取得的成果 |
| 致谢 |
（10）六铝酸盐型脱硝催化剂的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 氮氧化物的生成及危害 |
| 1.1.1 NO_x的生成 |
| 1.1.2 NO_x的危害 |
| 1.2 NO_x的脱除技术概述 |
| 1.3 NO_x的直接催化分解 |
| 1.3.1 N_2O的催化分解 |
| 1.3.2 NO的催化分解 |
| 1.4 NO_x的催化还原 |
| 1.4.1 非选择性催化还原法(NSCR) |
| 1.4.2 选择性催化还原法(SCR) |
| 1.5 甲烷选择催化还原NO_x的研究 |
| 1.5.1 CH_4-SCR技术的机理 |
| 1.5.2 催化剂技术研究概况 |
| 1.6 六铝酸盐催化剂的研究进展 |
| 1.6.1 六铝酸盐的结构 |
| 1.6.2 六铝酸盐的制备方法 |
| 1.6.3 六铝酸盐催化剂的应用 |
| 1.7 本课题的研究思路及主要内容 |
| 第二章 实验方法 |
| 2.1 实验药品和气体原料 |
| 2.1.1 实验药品 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.2 实验仪器及设备 |
| 2.3 催化剂的制备方法 |
| 2.3.1 共沉淀法 |
| 2.3.2 等体积浸渍法 |
| 2.4 催化剂的表征手段 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD)分析 |
| 2.4.2 扫描电镜(SEM)分析 |
| 2.4.3 热重和差示扫描量热(TG-DSC)分析 |
| 2.4.4 比表面积(BET)分析 |
| 2.4.5 氢气程序升温还原(H2-TPR)分析 |
| 2.5 催化剂的活性评价 |
| 2.5.1 N_2O催化分解的实验条件 |
| 2.5.2 NO催化还原的实验条件 |
| 2.5.3 催化剂活性评价的具体操作步骤 |
| 2.6 数据处理 |
| 2.7 催化剂的表观活化能研究 |
| 第三章 六铝酸盐催化分解N_2O的研究 |
| 3.1 Ba系六铝酸盐催化分解N_2O的研究 |
| 3.1.1 BaCu_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 3.1.2 BaCo_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 3.2 La系六铝酸盐催化分解N_2O的研究 |
| 3.2.1 LaCu_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 3.2.2 LaCu_xMn_(1-x)Al_(11)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 3.2.3 LaCu_xFe_(1-x)Al_(11)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 CH_4环境下六铝酸盐催化剂催化还原NO的研究 |
| 4.1 大阳离子对催化剂性能的影响 |
| 4.1.1 AAl_(12)O_(19-δ)催化剂的形貌及催化活性 |
| 4.1.2 AFeAl_(11)O_(19-δ)催化剂的表征分析 |
| 4.1.3 催化剂活性分析 |
| 4.2 单金属掺杂型六铝酸盐的制备及性能 |
| 4.2.1 催化剂的表征 |
| 4.2.2 催化剂活性分析 |
| 4.3 制备条件对六铝酸盐LaFeAl_(11)O_(19-δ)催化还原NO的影响 |
| 4.3.1 沉淀温度对催化剂性能的影响 |
| 4.3.2 沉淀剂对催化剂性能的影响 |
| 4.3.3 焙烧温度对催化剂性能的影响 |
| 4.3.4 还原气CH_4浓度对NO转化率的影响 |
| 4.4 金属掺杂量对催化剂性能的影响 |
| 4.4.1 LaMn_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 4.4.2 LaCu_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 4.4.3 LaFe_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 4.4.4 LaNi_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 4.5 复合金属掺杂型六铝酸盐的制备及性能 |
| 4.5.1 LaMnMAl_(10)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 4.5.2 LaFeMAl_(10)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 4.5.3 LaCu_xFe_(1-x)Al_(11)O_(19-δ)催化剂的制备及性能 |
| 4.6 小结 |
| 第五章 金属氧化物负载型催化剂的制备及其脱硝性能 |
| 5.1 载体对铁负载型催化剂的影响 |
| 5.1.1 不同载体负载铁型催化剂的XRD分析 |
| 5.1.2 不同载体负载铁型催化剂的H_2-TPR分析 |
| 5.1.3 不同载体负载铁型催化剂的比表面积 |
| 5.1.4 不同载体负载铁型催化剂的催化活性 |
| 5.2 焙烧温度对Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)催化剂性能的影响 |
| 5.2.1 负载型Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)催化剂的TG-DSC分析 |
| 5.2.2 不同焙烧温度下形成Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)催化剂的H_2-TPR分析 |
| 5.2.3 焙烧温度对Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)比表面积的影响 |
| 5.2.4 焙烧温度对Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)催化活性的影响 |
| 5.3 负载量对Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)催化剂性能的影响 |
| 5.3.1 催化剂x%Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)的XRD表征 |
| 5.3.2 催化剂x%Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)的H_2-TPR表征 |
| 5.3.3 催化剂x%Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)的比表面积 |
| 5.3.4 催化剂x%Fe_2O_3/LaAl_(12)O_(19-δ)的催化活性 |
| 5.4 小结 |
| 第六章 结论与创新 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果及发表的学术论文 |
| 作者及导师简介 |
| 附录 |
四、尿素加入量对水热合成法制备Mn取代六铝酸盐催化剂的影响（论文参考文献）
- [1]不同磷灰石负载Co3O4催化N2O直接分解[D]. 刘晓丽. 山西大学, 2021(12)
- [2]钙钛矿结构稀土铬酸盐的低温可控水热合成、磁性及热致变色性质研究[D]. 王珊. 吉林大学, 2020(08)
- [3]甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究[D]. 张泽树. 中国科学技术大学, 2021(06)
- [4]Co基复合氧化物催化N2O分解反应的研究[D]. 于海彪. 大连理工大学, 2019(01)
- [5]La0.8Sr0.2MnO3/MgAl2O4金属丝网整体催化剂在低浓度甲烷催化燃烧的应用[D]. 王忍青. 上海交通大学, 2019(06)
- [6]二氧化铈负载钯催化剂的制备及其甲烷燃烧性能研究[D]. 罗薇. 福州大学, 2018(03)
- [7]氯化物溶液喷雾热解焙烧合成RE/AL复合氧化物的研究[D]. 王振峰. 东北大学, 2018(01)
- [8]与不同氧化物复合的La0.8Ca0.2FeO3钙钛矿用于低浓度甲烷的催化燃烧[D]. 雷闯. 上海交通大学, 2013(07)
- [9]甲烷催化燃烧技术基础研究[D]. 訾学红. 北京工业大学, 2012(11)
- [10]六铝酸盐型脱硝催化剂的研究[D]. 冯英. 北京化工大学, 2011(05)